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Frank Hawthorne

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Frank Christopher Hawthorne (nacido el 8 de enero de 1946) es un mineralogista , cristalógrafo y espectroscopista canadiense de origen inglés . Trabaja en la Universidad de Manitoba y actualmente es profesor emérito distinguido. Al combinar la teoría de grafos , la teoría de valencia de enlaces [ 1 ] y el enfoque de momentos para la densidad de energía electrónica de los sólidos [ 2 ] , ha desarrollado la topología de enlaces [ 3 ] [ 4 ] como un enfoque riguroso para comprender las disposiciones atómicas, las composiciones químicas y la paragénesis de los minerales de óxidos y oxisales complejos.

educación formal

Frank C. Hawthorne nació en Bristol , Inglaterra, el 8 de enero de 1946, hijo de Audrey Patricia (de soltera Miles) y Frank Hawthorne, y asistió a la escuela primaria Begbrook (ahora Begbrook Primary Academy) y a la escuela primaria Bishop Road , en Bristol. En 1956, se mudó a Maidenhead , Berkshire , y asistió a la Maidenhead County Boys School (más tarde Maidenhead Grammar School, ahora Desborough College ), donde se centró en Matemáticas, Física y Geografía, practicó rugby, hockey, críquet y atletismo (pista y campo). Le apasionó la Geografía Física y, a los 15 años, decidió convertirse en geólogo. Jugó al rugby para el Thames Valley (más tarde Maidenhead) Rugby Club y al críquet para el pueblo de Cookham Dean . Desde finales de 1962, tuvo contacto con el rock and roll inglés de los inicios en pubs y clubes de la periferia de Londres y se convirtió en un entusiasta de este género musical de por vida. En 1964, ingresó en el Imperial College de Londres para estudiar Geología Pura, practicar rugby, hockey y críquet, y disfrutar de alguna que otra pinta de cerveza. Se interesó por la geología de rocas duras y su trabajo de tesis de licenciatura, tres meses en la isla de Elba , en el Mediterráneo , lo convenció de que era una buena opción profesional. Se graduó en 1968 y fue a la Universidad McMaster en Hamilton , Ontario , para realizar un doctorado bajo la supervisión del cristalógrafo H. Douglas Grundy. Doug Grundy le dio un anfíbol para que lo estudiara, y este estudio se convirtió en su tesis doctoral sobre la química cristalina de los anfíboles. La Universidad McMaster cuenta con un Instituto de Investigación de Materiales [ 5 ] que estaba ubicado en el Edificio de Ciencias Superiores junto con los Departamentos de Geología, Química y Física. Todos tomaban café y almorzaban juntos en un ambiente científicamente estimulante para los estudiantes de posgrado; todas las disciplinas se mezclaban y discutían sobre ciencia a diario. El instituto le brindó a Hawthorne la oportunidad de utilizar de forma práctica la difracción de rayos X de monocristal , la difracción de neutrones de monocristal , la espectroscopia infrarroja y la espectroscopia Mössbauer , así como de conocer a científicos prominentes. En particular, conoció al físico I. David Brown [ 6 ] y al químico R. D. Shannon [ 7 ] (en año sabático de DuPont ) cuando estaban desarrollando la Teoría de la Valencia de Enlace. [ 8 ]Esta teoría llegó a desempeñar un papel fundamental en la obra de Hawthorne, quien entabló una amistad de por vida con Brown y Shannon.

Formación profesional y educación informal

Frank Hawthorne se doctoró en 1973 y posteriormente realizó una estancia postdoctoral con el profesor Robert B. Ferguson en el Departamento de Ciencias Geológicas de la Universidad de Manitoba en Winnipeg , Canadá. Este fue otro paso importante en su desarrollo, ya que le permitió conocer una amplia variedad de minerales de pegmatitas graníticas, especialmente gracias a la influencia de Petr Černý . Trabajó con Černý y Ferguson en diversos minerales de pegmatitas , regresando varias veces al año al Instituto de Investigación de Materiales de la Universidad McMaster para recopilar datos de rayos X de monocristales (sin coste alguno). Al finalizar su estancia postdoctoral, se convirtió en investigador asociado, operando la microsonda electrónica e impartiendo clases a otros profesores durante sus años sabáticos. Tras siete años de esta situación precaria, consiguió una beca de investigación universitaria [ 9 ] en 1980, el primer año de dicho programa. El Gobierno Federal reconoció que había pocos puestos académicos disponibles en la década de 1970 e introdujo el programa URF, mediante el cual un beneficiario recibía un salario y una modesta beca de investigación para ejercer como miembro del profesorado (impartir clases e investigar) durante 5 años. Si al final de este período, el URF era contratado como miembro del profesorado por la universidad, el Gobierno Federal pagaba parte de su salario durante los siguientes 5 años. En 1983, Frank Hawthorne recibió una importante beca de equipamiento del Consejo de Investigación de Ciencias Naturales e Ingeniería de Canadá para un difractómetro de monocristal y comenzó a construir su laboratorio y a tener estudiantes de posgrado. En ese momento, Hawthorne estableció contactos con el Museo Real de Ontario como fuente de cristales para minerales de estructura desconocida, y acompañó al personal (Fred J. Wicks [ 10 ] y Terri Ottaway) [ 11 ] a la Feria de Gemas y Minerales de Tucson, donde se relacionó con coleccionistas y comerciantes de minerales que se convertirían en la principal fuente de cristales para su trabajo experimental. En 1983, fue invitado a dar una conferencia en la Universidad de Pavía . Esto dio inicio a una de las principales colaboraciones científicas de su carrera con los Dres. Roberta Oberti ( it ), [ 12 ] Luciano Ungaretti [ 13 ] y Giuseppi Rossi [ 14 ] sobre la química cristalina de los anfíboles, y pasó aproximadamente 4 años en Italia trabajando con ellos en química cristalina y con Giancarlo Della Ventura [ 15 ] en Roma sobre el orden de corto alcance en los anfíboles. En 1985, fue a laHawthorne pasó dos meses en la Universidad de Chicago trabajando con Joseph V. Smith [ 16 ] en la topología de redes tridimensionales tetraconectadas. Allí conoció al químico teórico Jeremy Burdett, quien le introdujo al método de los momentos para la densidad de energía electrónica de los sólidos. Esto fue fundamental para las ideas de Hawthorne sobre la estructura, ya que conectaba la topología de los enlaces químicos con la energía de los cristales constituyentes.

En 2001, le fue otorgada una Cátedra de Investigación de Canadá de Nivel I , lo que le permitió reducir su carga docente de pregrado y atraer a otra cristalógrafa, Elena Sokolova, [ 17 ] al departamento, primero como investigadora asociada y luego como profesora de investigación. Sokolova influyó notablemente en sus ideas sobre la estructura cristalina y también lo introdujo en la comunidad de cristalografía y mineralogía de Rusia. Obtuvo financiación del Gobierno Federal de Canadá para desarrollar un gran laboratorio: varios difractómetros de rayos X, espectroscopia infrarroja polarizada y espectroscopia Raman , espectroscopia Mössbauer de masas y milimétrica , microsonda electrónica y un micro-SIMS para espectrometría de masas de iones secundarios , y formó un consorcio con otros científicos locales para que él y sus estudiantes tuvieran acceso a resonancia magnética nuclear de ángulo mágico , microscopía de fuerza atómica y espectroscopia de fotoelectrones de rayos X , todas las cuales se utilizaron ampliamente para caracterizar minerales y procesos geoquímicos.

Trabajo científico

Tradicionalmente, la mineralogía ha sido una ciencia observacional: los mineralogistas describen nuevos minerales, miden los campos de estabilidad de minerales conocidos con respecto a variables termodinámicas intensivas, resuelven y refinan estructuras cristalinas, e intentan desarrollar esquemas empíricos de organización de este conocimiento, y aplican estos esquemas a problemas en las Ciencias de la Tierra y del Medio Ambiente. La mayoría de los minerales son objetos complejos (sensu lato) desde perspectivas tanto estructurales como químicas. Por un lado, esto hace que una comprensión teórica cuantitativa de los factores que controlan la estructura, la composición química y la ocurrencia sea difícil o imposible mediante los métodos teóricos establecidos en física y química . Por otro lado, cuanto más complicado es un mineral, por ejemplo, la veblenita: KNa(H 2 O) 3 [(Fe 2 +5Fe 3 + 4Mn 2 +6Ca □ )(OH) 10 (Nb 4 O 4 {Si 2 O 7 } 2 (Si 8 O 22 ) 2 )O 2 ], [ 18 ] más información contiene sobre su origen y propiedades. El objetivo principal del trabajo de Hawthorne ha sido establecer los fundamentos teóricos de un enfoque más riguroso de la mineralogía . Los patrones de enlace de los enlaces químicos en el espacio contienen información energética significativa que puede utilizarse para este fin. La topología de enlaces combina aspectos de la teoría de grafos , la teoría de valencia de enlaces [ 1 ] y el enfoque de momentos para la densidad de estados de energía electrónica [ 2 ] para interpretar aspectos topológicos de la estructura cristalina, y permite considerar muchas cuestiones de la estructura cristalina, la composición mineral y el comportamiento mineral que no se abordan con los métodos establecidos.

Trabajo teórico

La topología de los enlaces como base teórica para la mineralogía.

Utilizando la teoría de grafos , las características topológicas de una red de enlaces pueden representarse como un digrafo cromático ponderado de poliedros de coordinación y sus conectividades. Los elementos de la matriz de adyacencia de este grafo forman un grupo de permutación que es un subgrupo del grupo simétrico SN (donde N es el número de elementos fuera de la diagonal únicos de la matriz de adyacencia), y se pueden usar teoremas de conteo (por ejemplo, el teorema de enumeración de Pólya ) para enumerar todos los conjuntos de aristas (enlaces entre poliedros) que son distintos, contando así todas las disposiciones locales distintas de poliedros de coordinación. [ 19 ] [ 20 ] Este enfoque permite enumerar todas las disposiciones locales topológicamente posibles para conjuntos específicos de poliedros de coordinación. Las disposiciones infinitas con simetría traslacional pueden representarse mediante grafos finitos a través del envolvimiento y extiende este método a cristales . [ 21 ] El trabajo del difunto Jeremy Burdett mostró que la densidad de estados de energía electrónica puede derivarse utilizando el método de los momentos , y que la diferencia de energía entre dos estructuras depende principalmente de los primeros momentos dispares de su respectiva densidad de estados de energía [ 22 ] Esto lleva a las siguientes conclusiones: (1) los momentos de orden cero definen la composición química; (2) los momentos de segundo orden definen los números de coordinación; (3) los momentos de cuarto y sexto orden definen la conectividad local de los poliedros de coordinación; y (4) los momentos superiores definen la conectividad de medio y largo alcance. [ 4 ] Utilizando el enfoque de los momentos, se puede demostrar que los cambios en la coordinación de aniones en las reacciones químicas se correlacionan cuantitativamente con la entalpía reducida de formación de los reactivos a partir de las fases de producto para algunas reacciones minerales simples [ 3 ] y que los cambios en la topología de los enlaces se correlacionan con la entalpía reducida de formación para algunas fases hidratadas simples [ 23 ]

Reacciones químicas en los minerales

Utilizando el enfoque de momentos (ver arriba), las reacciones químicas en los minerales se pueden dividir en dos tipos: [ 4 ] (1) Reacciones continuas en las que se conserva la topología del enlace; y (2) reacciones discontinuas en las que no se conserva la topología del enlace. (1) Para las reacciones continuas, la expansión térmica y la compresión elástica deben ir acompañadas de sustituciones de elementos que mantengan la conmensurabilidad entre los diferentes componentes de la estructura. Por lo tanto, se puede definir desde una perspectiva atomística los cambios cualitativos causados ​​por la variación de la temperatura y la presión. Un extenso trabajo experimental [ 24 ] ha demostrado que el orden de corto alcance es ubicuo en los anfíboles y define las vías químicas por las que estos minerales responden a la variación de la temperatura y la presión. Los desarrollos teóricos que sustentan este comportamiento indican que deberían aplicarse a todos los demás minerales anisodesmos [ 25 ] (2) Los minerales en los que no se conserva la topología del enlace en las reacciones químicas forman la mayoría de las especies minerales, pero son menos abundantes cuantitativamente; sin embargo, forman la mayoría de los minerales ambientalmente relevantes. Los criterios que controlan la composición química y la estabilidad de estos minerales a nivel atómico pueden derivarse de la regla de suma de valencia y el principio de coincidencia de valencia, y gran parte de esta complejidad puede predecirse cuantitativamente de forma razonablemente buena, [ 26 ] y las especies en solución acuosa también siguen la regla de suma de valencia, y sus basicidades de Lewis escalan con el pH de la solución a la concentración máxima de la especie en la solución [ 27 ] Las especies complejas en solución acuosa forman en realidad los bloques de construcción de los minerales cristalizantes, y por lo tanto las estructuras conservan un registro del pH de las soluciones de las que cristalizaron.

Jerarquía de la estructura

Una jerarquía matemática es un conjunto ordenado de elementos donde el orden refleja una relación jerárquica natural entre ellos. La hipótesis de la jerarquía estructural establece que las estructuras pueden ordenarse jerárquicamente según la polimerización de poliedros de coordinación de mayor valencia de enlace. [ 20 ] Las jerarquías estructurales tienen dos funciones: (1) sirven para organizar nuestro conocimiento de los minerales (estructuras cristalinas) de manera coherente y, de esta forma, se relacionan con las clasificaciones estructurales originales de William Lawrence Bragg [ 28 ] y Nikolai Belov ; [ 29 ] (2) si la base de la clasificación involucra factores relacionados con los detalles mecanísticos de la estabilidad y el comportamiento de los minerales, entonces las características físicas, químicas y paragenéticas de los minerales deberían surgir como consecuencias naturales de sus estructuras cristalinas y la interacción de dichas estructuras con el entorno en el que se encuentran. La hipótesis de la jerarquía estructural puede justificarse considerando un proceso hipotético de construcción de estructuras en el que los poliedros de mayor valencia de enlace se polimerizan para formar la unidad estructural. Este hipotético proceso de construcción de estructuras se asemeja a nuestras ideas de cristalización a partir de una solución acuosa, en la que los complejos en soluciones acuosas e hidrotermales se condensan para formar estructuras cristalinas, [ 27 ] o los fragmentos de poliedros enlazados en un magma se condensan para formar un cristal. Aunque nuestro conocimiento de estos procesos es bastante vago desde una perspectiva mecanicista, los fundamentos de la hipótesis de la estructura nos dan un marco dentro del cual pensar sobre los procesos de cristalización y disolución [ 30 ] Se han desarrollado jerarquías estructurales para varias familias de minerales, por ejemplo, boratos, [ 31 ] óxidos y oxisales de uranilo , [ 32 ] fosfato, [ 33 ] sulfato, [ 34 ] arseniato [ 35 ] y minerales de Cu, Pb y Hg centrados en óxidos [ 36 ]

Trabajo experimental

El papel del hidrógeno en las estructuras cristalinas

Durante mucho tiempo se consideró que el hidrógeno era un componente bastante insignificante en los minerales, especialmente cuando se presentaba como "agua de hidratación". Esta visión ha cambiado: la naturaleza polar del hidrógeno controla las dimensiones de la polimerización de oxianiones fuertemente enlazados en las estructuras cristalinas, [ 37 ] dando lugar a estructuras de clúster, cadena, lámina y entramado. Los minerales que se forman en el núcleo, el manto y la corteza profunda no incorporan tanto hidrógeno, y este también es mucho menos polar a altas presiones debido a la simetrización de los enlaces donadores y aceptores, y los minerales generalmente cristalizan como entramados. Los minerales que se forman en la corteza superficial o en la superficie terrestre tienen estructuras de clúster, cadena, lámina y entramado en respuesta al hidrógeno constituyente.

Orden-desorden de corto alcance en minerales formadores de rocas

El orden de largo alcance (LRO) describe la tendencia de los átomos a ordenarse en una ubicación específica de una estructura, promediada en todo el cristal. El orden de corto alcance (SRO) es la tendencia de los átomos a agruparse localmente en disposiciones que son discordantes con la distribución aleatoria. Una forma local de la teoría de valencia de enlace (es decir, NO un enfoque de campo medio) puede usarse para predecir patrones de SRO [ 38 ]. La espectroscopia infrarroja (IR) en la región fundamental de estiramiento OH es sensible tanto al LRO como al SRO de especies unidas a OH, y se puede combinar el refinamiento de la estructura de Rietveld y la espectroscopia IR para derivar patrones de SRO. [ 39 ]. Por lo tanto, H puede actuar como una sonda local de SRO en muchos minerales formadores de rocas complejos. [ 25 ].

Elementos litófilos ligeros en minerales formadores de rocas

Los elementos litófilos ligeros (LLE) pueden ser componentes variables importantes en varios grupos de minerales formadores de rocas que se creía que estaban libres de LLE o que contenían cantidades estequiométricamente fijas de estos componentes. El examen sistemático de este tipo de problemas cristaloquímicos utilizando una combinación de SREF (refinamiento de ocupación de sitio), SIMS (espectrometría de masas de iones secundarios) y HLE (extracción de línea de hidrógeno) mostró que esto no es el caso. [ 40 ] De particular importancia son el papel de Li, Ti y H en los anfíboles, [ 41 ] Li y H en la estaurolita [ 42 ] y Li en la turmalina [ 43 ] Este trabajo ha dado como resultado una comprensión mucho mejor de la química cristalina de estos minerales y la posibilidad de modelos de actividad más realistas para su tratamiento termodinámico.

Química cristalina de los minerales del supergrupo de los anfíboles

En 1987, Hawthorne comenzó a colaborar con Roberta Oberti, Luciano Ungaretti y Giuseppe Rossi en Pavía utilizando el refinamiento de la estructura cristalina a gran escala y el análisis de microsonda electrónica de anfíboles para resolver muchos problemas cristaloquímicos, por ejemplo [ 44 ]. Este trabajo ha tenido un gran impacto en la comprensión de la estructura, composición química y ocurrencia de los anfíboles [ 45 ] y resultó en una clasificación y nomenclatura más completas para estos minerales [ 46 ].

Química cristalina de los minerales del supergrupo de la turmalina

Los minerales de turmalina rivalizan con los anfíboles en complejidad y fueron relativamente ignorados hasta hace veinticinco años. Hawthorne y sus estudiantes comenzaron a trabajar en la cristaloquímica de estos minerales e identificaron rápidamente un nuevo subgrupo de minerales de turmalina, [ 47 ] demostraron que la turmalina tiene patrones de ordenamiento de cationes más complejos de lo que se pensaba hasta entonces, [ 48 ] y la Asociación Mineralógica Internacional aprobó un nuevo esquema de clasificación para los minerales del supergrupo de la turmalina. [ 49 ] Desde entonces, ha habido un aumento importante en los estudios sobre la turmalina, convirtiéndola en un mineral útil desde el punto de vista petrogenético.

Descripción de nuevos minerales

El trabajo sistemático sobre la química cristalina de los minerales formadores de rocas ha llevado al descubrimiento de muchos tipos de sustitución química hasta ahora no reconocidos, p. ej. [ 50 ] El principal interés con respecto a los minerales accesorios es la oportunidad de examinar nuevas estructuras cristalinas en relación con la organización jerárquica de los arreglos estructurales en general. A menudo por serendipia, este trabajo ha llevado a algunos hallazgos interesantes como el descubrimiento de tiosulfato en sidpietersita [ 51 ] y grupos [C 4 -Hg 2+4 ] 4+ en mikecoxita [ 52 ] Hawthorne ha estado involucrado en el descubrimiento de 180 nuevas especies minerales.

Honores

Bibliografía

Artículos de revistas

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Libros

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Referencias

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