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Articulo de referencia

Serena DeBeer

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Serena DeBeer (nacida en 1973) es una química estadounidense. Actualmente es catedrática (categoría W3) y directora del Instituto Max Planck para la Conversión de Energía Química en Mülheim an der Ruhr , Alemania , donde dirige el Departamento de Espectroscopia Inorgánica. Su especialidad radica en la aplicación y el desarrollo de métodos espectroscópicos basados ​​en rayos X como sondas de la estructura electrónica en la catálisis biológica y química .

Educación y carrera

Serena DeBeer estudió en la Southwestern University , Georgetown , Texas (EE. UU.), donde se licenció en química con especialización en matemáticas en 1995 (con honores). Recibió su doctorado de la Universidad de Stanford en 2002, bajo la dirección de Edward I. Solomon y Keith O. Hodgson . Posteriormente, se incorporó al Laboratorio Nacional de Aceleradores SLAC , donde trabajó primero como científica de línea de haz (2001-2003) en el Laboratorio de Radiación de Sincrotrón de Stanford , y más tarde como científica de planta (2003-2009). En otoño de 2009, se trasladó a la Universidad de Cornell en Ithaca, Nueva York (EE. UU.), donde aceptó un puesto como profesora adjunta en el departamento de química y biología química. [ 1 ] En el verano de 2011, se mudó a Alemania y comenzó a trabajar como profesora W2 y jefa de grupo de investigación en el Instituto Max Planck de Química Bioinorgánica (desde 2012 Instituto Max Planck de Conversión de Energía Química, MPI CEC ) en Mülheim an der Ruhr , Alemania. Desde 2012 ha ocupado el puesto de profesora adjunta en la Universidad de Cornell , así como un puesto de profesora honoraria en la Universidad Ruhr de Bochum desde 2014. [ 2 ] DeBeer dirigió el grupo de investigación "Espectroscopia de rayos X" en MPI CEC hasta 2017, cuando fue nombrada directora de este instituto y ascendida a profesora W3. Actualmente dirige el departamento de "Espectroscopia Inorgánica" [ 3 ] en MPI CEC. Además, es la líder del grupo del proyecto de la línea de luz PINK [ 4 ] en el Laboratorio In Situ de Energía y Materiales [ 5 ] del Centro Helmholtz de Berlín , Alemania. Desde 2024, Serena ocupa un puesto de profesora honoraria en la Universidad de Duisburg-Essen [ 6 ] .

Investigación

La investigación del grupo DeBeer se centra en responder preguntas fundamentales en el campo de la energía. En concreto, ¿cómo se almacena y libera energía de forma reversible a partir de enlaces químicos utilizando metales de transición abundantes en la Tierra? ¿Y cuál es la forma más eficiente de lograrlo? Su grupo de investigación estudia catalizadores homogéneos, heterogéneos y biológicos para responder a estas preguntas, con especial atención a la catálisis enzimática. Es experta en la aplicación de la espectroscopia avanzada de rayos X para comprender las transformaciones catalíticas.

Nitrogenasa

Un enfoque importante de su investigación es el estudio de la enzima responsable de la conversión de dinitrógeno (N₂ ) a amoníaco (NH₃ ) : la nitrogenasa . Serena DeBeer y su grupo estudian este notable sistema que comprende un cofactor FeMo (FeMoco) como su sitio activo, y complejos modelo estructurales utilizando espectroscopia de absorción de rayos X (XAS) y espectroscopia de emisión de rayos X (XES) de alta resolución. A través de este trabajo, se ha logrado un gran progreso en la comprensión de la estructura de este sitio activo. Una contribución clave fue la identificación espectroscópica del átomo central en el sitio activo como un carburo. [ 7 ] Además, la aplicación de la espectroscopia XAS de alta resolución, apoyada con cálculos teóricos, permitió a su grupo lograr la asignación del estado de oxidación del átomo de Mo en el FeMoco como Mo(III). [ 8 ] Este estudio fue seguido posteriormente con la evidencia experimental de una configuración de espín no Hund en el átomo de Mo mediante espectroscopia de dicroísmo circular magnético de rayos X (XMCD). [ 9 ] Otro enfoque en este campo se refiere a estudios comparativos de diferentes formas de enzimas nitrogenasa con sitios activos FeMoco y FeVco, [ 10 ] FeMoco con selenio incorporado, [ 11 ] así como la caracterización espectroscópica del primer estado intermedio del ciclo catalítico de la nitrogenasa (E 1 ). [ 12 ] [ 13 ]

metano monooxigenasa

Otra conversión química importante estudiada por su grupo es la oxidación catalítica del metano a metanol . La naturaleza utiliza un grupo de enzimas llamadas metano monooxigenasas (MMO). El sitio activo de esta enzima que permite la ruptura del CH del metano es un intermedio dinuclear de Fe(IV) Q que se encuentra en la proteína hidroxilasa (MMOH) de la MMO. Los estudios espectroscópicos del grupo de DeBeer han proporcionado nuevas perspectivas sobre la estructura de este complejo de dihierro. Mediante aplicaciones de estudios espectroscópicos de rayos X avanzados, como XAS de alta resolución , caracterizaron el intermedio clave en la oxidación biológica del metano como una estructura de dihierro de núcleo abierto (con el motivo Fe IV =O). [ 14 ] Estudios adicionales de EXAFS confirmaron este hallazgo al no mostrar evidencia de una distancia Fe-Fe corta, sino más bien una distancia de dihierro larga consistente con una estructura de núcleo abierto. [ 15 ]

Desarrollo de la espectroscopia

Los trabajos recientes del grupo de DeBeer se han centrado en desarrollar el contenido informativo completo de varios métodos espectroscópicos de rayos X y su aplicación a catalizadores biológicos.

Entre estos métodos se encuentran:

Espectroscopia de emisión de rayos X de valencia

En este método (también conocido como VtC XES = Espectroscopia de Emisión de Rayos X de Valencia a Núcleo), se monitoriza la fluorescencia resultante después de que un electrón de valencia rellene el hueco del núcleo 1s del metal ionizado. De este modo, los espectros XES de valencia proporcionan un mapa de las energías de ionización del ligando e información tanto sobre la identidad del ligando como sobre su estado de protonación. Una aplicación destacada de este método es su uso para identificar el átomo de carbono central en el cofactor FeMo de la Nitrogenasa (véase la sección Nitrogenasa ). [ 7 ]

Dispersión de rayos X de valencia resonante (RXES) o dispersión inelástica de rayos X resonante (RIXS)

El grupo DeBeer participa activamente en el desarrollo y la aplicación de métodos basados ​​en RXES/ RIXS tanto en el régimen de rayos X duros como blandos. Estos incluyen RIXS de valencia 1s como medio para obtener XAS selectivo de ligando [ 16 ] y RIXS 2p3d como medio para mapear las excitaciones dd. [ 17 ] [ 18 ] [ 19 ] [ 20 ] [ 21 ] [ 22 ]

Dicroísmo circular magnético de rayos X (XMCD)

Este método se ha utilizado ampliamente en materiales de estado sólido para determinar las propiedades magnéticas. Las aplicaciones anteriores a sistemas (bio)inorgánicos o proteicos carecían de interpretaciones cualitativas y cuantitativas adecuadas. El grupo de DeBeer amplió la información que se puede obtener de XMCD de sistemas covalentes. [ 23 ] Hasta la fecha, este ha sido el único método capaz de proporcionar evidencia de la configuración no-Hund propuesta en el átomo de Mo en Nitrogenasa [ 9 ] (véase la sección Nitrogenasa ).

Instrumentación

Un espectrómetro de emisión de rayos X dispersivo basado en laboratorio

El grupo de Serena DeBeer, en colaboración con el grupo de la Prof. Birgit Kangießer en la TU Berlín , desarrolló un sistema propio de espectroscopia de emisión de rayos X dispersiva (XES). Este sistema utiliza una fuente de rayos X de laboratorio (Metal Jet) combinada con una óptica de cilindro completo von Hamos con cristal de grafito pirolítico altamente recocido (HAPG) y un detector CCD. Esto permite obtener espectros en el rango de 2,4 a 9 keV. Además, este espectrómetro constituye una alternativa a las líneas de luz basadas en sincrotrón para muestras concentradas. [ 24 ]

Línea de haz rosa

El grupo DeBeer también lidera el desarrollo de la línea de luz PINK [ 4 ] en el Laboratorio de Materiales Energéticos In Situ [ 5 ] del Centro Helmholtz de Berlín . El Dr. Sergey Peredkov es el diseñador principal y científico de instrumentación de este proyecto. Esta línea de luz opera en el rango de energía de 2 a 10 keV, ya sea en modo de haz "rosa" con espejo multicapa o con haz monocromático (mediante la adición de un monocromador de doble cristal ). La línea de luz se encuentra actualmente en fase de puesta en marcha.

Premios y reconocimientos

Referencias

  1. ↑ "Serena DeBeer | Química y Biología Química, Facultad de Artes y Ciencias de Cornell" .
  2. ↑ «Honorarprofessorin der RUB ist neue Direktorin» . news.rub.de (en alemán). 13 de marzo de 2017 . Consultado el 8 de agosto de 2019 .
  3. ↑ "Prof. Dra. Serena DeBeer" . cec.mpg.de. Consultado el 2 de diciembre de 2019 .
  4. ^ Energie, Helmholtz-Zentrum Berlin für Materialien und . "ROSA" . Sitio web de HZB . Consultado el 2 de diciembre de 2019 .
  5. ^ Energie, Helmholtz-Zentrum Berlin für Materialien und . "Laboratorio in situ de materiales energéticos de Berlín" . Sitio web de HZB . Consultado el 2 de diciembre de 2019 .
  6. ↑ «RSS-Beitrag» . www.uni-due.de . Consultado el 27 de mayo de 2024 .
  7. 1 2 Lancaster, km; Roemelt, M.; Ettenhuber, P.; Hu, Y.; Ribbe, MW; Neese, F.; Bergmann, U.; DeBeer, S. (18 de noviembre de 2011). "La espectroscopia de emisión de rayos X evidencia un carbono central en el cofactor nitrógeno-hierro-molibdeno" . Ciencia . 334 (6058): 974– 977. Bibcode : 2011Sci...334..974L . doi : 10.1126/ciencia.1206445 . ISSN 0036-8075 . PMC 3800678 . PMID 22096198 .   
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  • Prof. Dra. Serena DeBeer en cec.mpg.de