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Iónica de estado sólido

Densidad de potencia frente a densidad de energía para diferentes clases de sistemas iónicos de estado sólido utilizados para el almacenamiento y la conversión de energía. La ió...

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Densidad de potencia frente a densidad de energía para diferentes clases de sistemas iónicos de estado sólido utilizados para el almacenamiento y la conversión de energía.

La iónica de estado sólido estudia los conductores mixtos iónico-electrónicos y los conductores totalmente iónicos ( electrolitos sólidos ) y sus aplicaciones. Algunos materiales que entran en esta categoría incluyen sólidos cristalinos y policristalinos inorgánicos, cerámicas, vidrios, polímeros y compuestos. Los dispositivos iónicos de estado sólido, como las pilas de combustible de óxido sólido , pueden ser mucho más fiables y duraderos, especialmente en condiciones adversas, que los dispositivos comparables con electrolitos fluidos. [ 1 ]

El campo de la iónica de estado sólido se desarrolló por primera vez en Europa, comenzando con el trabajo de Michael Faraday sobre los electrolitos sólidos Ag₂S y PbF₂ en 1834. Walther Nernst realizó contribuciones fundamentales posteriormente , al derivar la ecuación de Nernst y detectar la conducción iónica en zirconia dopada heterovalentemente , la cual aplicó en su lámpara de Nernst . Otro avance importante fue la caracterización del yoduro de plata en 1914. Alrededor de 1930, Yakov Frenkel , Walter Schottky y Carl Wagner establecieron el concepto de defectos puntuales , incluyendo el desarrollo de la termodinámica de defectos puntuales por Schottky y Wagner; esto ayudó a explicar el transporte iónico y electrónico en cristales iónicos, vidrios conductores de iones, electrolitos poliméricos y nanocompuestos. A finales del siglo XX y principios del XXI, la iónica de estado sólido se centró en la síntesis y caracterización de nuevos electrolitos sólidos y sus aplicaciones en sistemas de baterías de estado sólido, pilas de combustible y sensores. [ 2 ]

El término iónica de estado sólido fue acuñado en 1967 por Takehiko Takahashi, [ 3 ] pero no se popularizó hasta la década de 1980, con la aparición de la revista Solid State Ionics . La primera conferencia internacional sobre este tema se celebró en 1972 en Belgirate , Italia, bajo el nombre de "Transporte rápido de iones en sólidos, baterías y dispositivos de estado sólido". [ 2 ]

Historia

Cimientos

Michael Faraday en 1842

A principios de la década de 1830, Michael Faraday sentó las bases de la electroquímica y la iónica de estado sólido al descubrir el movimiento de los iones en electrolitos líquidos y sólidos. Anteriormente, alrededor de 1800, Alessandro Volta utilizó un electrolito líquido en su pila voltaica , la primera batería electroquímica, pero no se percató de que los iones estaban involucrados en el proceso. Mientras tanto, en su trabajo sobre la descomposición de soluciones por corriente eléctrica, Faraday utilizó no solo las ideas de ion , catión , anión , electrodo , ánodo , cátodo , electrolito y electrólisis , sino incluso los términos actuales para ellos. [ 4 ] [ 5 ] Faraday asoció la corriente eléctrica en un electrolito con el movimiento de los iones y descubrió que los iones pueden intercambiar sus cargas con un electrodo mientras se transformaban en elementos por electrólisis. Cuantificó esos procesos mediante dos leyes de la electrólisis . La primera ley (1832) estableció que la masa de un producto en el electrodo, Δm, aumenta linealmente con la cantidad de carga que pasa a través del electrolito, Δq. La segunda ley (1833) estableció la proporcionalidad entre Δm y el "equivalente electroquímico" y definió la constante de Faraday F como F = (Δq/Δm)(M/z), donde M es la masa molar y z es la carga del ion.

En 1834, Faraday descubrió la conductividad iónica en los electrolitos sólidos calentados Ag₂S y PbF₂ . [ 4 ] En el PbF₂ , el aumento de la conductividad al calentarse no fue repentino, sino que se extendió a lo largo de cien grados Celsius. Este comportamiento, denominado transición de Faraday, [ 6 ] se observa en los conductores catiónicos Na₂S y Li₄SiO₄ y en los conductores aniónicos PbF₂ , CaF₂ , SrF₂ , SrCl₂ y LaF₃ . [ 2 ]

Más tarde, en 1891, Johann Wilhelm Hittorf informó sobre los números de transporte de iones en celdas electroquímicas, [ 7 ] y a principios del siglo XX esos números se determinaron para electrolitos sólidos. [ 8 ]

Primeras teorías y aplicaciones

La pila voltaica impulsó una serie de baterías mejoradas, como la pila Daniell , la pila de combustible y la batería de plomo-ácido . Su funcionamiento se comprendió en gran medida a finales del siglo XIX gracias a las teorías de Wilhelm Ostwald y Walther Nernst . En 1894, Ostwald explicó la conversión de energía en una pila de combustible y destacó que su eficiencia no estaba limitada por la termodinámica . [ 9 ] Ostwald, junto con Jacobus Henricus van 't Hoff y Svante Arrhenius , fue uno de los padres fundadores de la electroquímica y la teoría química iónica, y recibió el Premio Nobel de Química en 1909.

Su trabajo fue continuado por Walther Nernst, quien derivó la ecuación de Nernst y describió la conducción iónica en zirconia dopada heterovalentemente , la cual utilizó en su lámpara de Nernst . Nernst se inspiró en la teoría de disociación de Arrhenius publicada en 1887, que se basaba en iones en solución. [ 10 ] En 1889 se percató de la similitud entre los equilibrios electroquímicos y químicos, y formuló su ecuación que predecía correctamente el voltaje de salida de varias celdas electroquímicas basadas en electrolitos líquidos a partir de las propiedades termodinámicas de sus componentes. [ 11 ]

Además de su trabajo teórico, en 1897 Nernst patentó la primera lámpara que utilizaba un electrolito sólido. [ 12 ] A diferencia de las lámparas de filamento de carbono existentes, la lámpara de Nernst podía funcionar en el aire y era dos veces más eficiente, ya que su espectro de emisión era más similar al de la luz del día. AEG, una empresa de iluminación de Berlín, compró la patente de Nernst por un millón de marcos de oro alemanes , una fortuna en aquel entonces, y utilizó 800 lámparas de Nernst para iluminar su stand en la Exposición Universal (1900) . [ 2 ]

Conductividad iónica en haluros de plata

Conductividad iónica de los haluros de plata en función de la temperatura, gráfico original de Tubandt y Lorenz. [ 13 ]

Entre los diversos electrolitos sólidos descritos en el siglo XIX y principios del XX, el α-AgI, la forma cristalina de alta temperatura del yoduro de plata, es ampliamente considerado como el más importante. Su conductividad eléctrica fue caracterizada por Carl Tubandt y E. Lorenz en 1914. [ 13 ] Su estudio comparativo de AgI, AgCl y AgBr demostró que el α-AgI es térmicamente estable y altamente conductor entre 147 y 555  °C; la conductividad aumentó ligeramente con la temperatura en este rango y luego disminuyó al fundirse. Este comportamiento fue completamente reversible y excluyó los efectos de no equilibrio. Tubandt y Lorenz describieron otros materiales con un comportamiento similar, como α-CuI, α-CuBr, β-CuBr y fases de alta temperatura de Ag 2 S, Ag 2 Se y Ag 2 Te. [ 14 ] Asociaron la conductividad con cationes en haluros de plata y cuprosos y con iones y electrones en calcogenuros de plata.

Defectos puntuales en cristales iónicos

Defecto de Frenkel en AgCl

En 1926, Yakov Frenkel sugirió que en un cristal iónico como el AgI, en equilibrio termodinámico, una pequeña fracción de los cationes, α, se desplaza de sus sitios reticulares regulares a posiciones intersticiales. [ 15 ] Relacionó α con la energía de Gibbs para la formación de un mol de pares de Frenkel, ΔG, como α = exp(-ΔG/2RT), donde T es la temperatura y R es la constante de los gases ; para un valor típico de ΔG = 100 kJ/mol, α ~ 1 × 10−6 a 100 °C y ~6 × 10−4 a 400 °C. Esta idea explicaba naturalmente la presencia de una fracción apreciable de iones móviles en cristales iónicos que, de otro modo, estarían libres de defectos, y por lo tanto, la conductividad iónica en ellos. [ 2 ]

La idea de Frenkel fue ampliada por Carl Wagner y Walter Schottky en su teoría de 1929, que describía la termodinámica de equilibrio de los defectos puntuales en cristales iónicos. En particular, Wagner y Schottky relacionaron las desviaciones de la estequiometría en dichos cristales con los potenciales químicos de los componentes cristalinos y explicaron el fenómeno de la conducción electrónica e iónica mixta. [ 16 ] [ 17 ]

Wagner y Schottky consideraron cuatro casos extremos de desorden de defectos puntuales en un cristal iónico binario estequiométrico de tipo AB: [ 17 ]

  1. Pares de cationes intersticiales A + y vacantes de la red (defectos de Frenkel)
  2. Pares de aniones intersticiales B − y vacantes de la red (defectos anti-Frenkel)
  3. Pares de cationes intersticiales A + y aniones intersticiales B − sin vacantes
  4. Pares de vacantes reticulares de tipo A y B sin intersticiales (desorden de Schottky).

El desorden de tipo 3 no se presenta en la práctica, y el de tipo 2 se observa solo en casos raros cuando los aniones son más pequeños que los cationes, mientras que los tipos 1 y 4 son comunes y muestran la misma dependencia de la temperatura exp(-ΔG/2RT). [ 2 ]

Más tarde, en 1933, Wagner sugirió que en los óxidos metálicos un exceso de metal daría como resultado electrones adicionales, mientras que un déficit de metal produciría huecos de electrones, es decir, que la no estequiometría atómica daría como resultado una conducción iónica-electrónica mixta. [ 18 ]

Otros tipos de trastornos

Vidrios iónicos

Los estudios de conductores iónicos cristalinos, donde el exceso de iones era proporcionado por defectos puntuales, continuaron durante la década de 1950, y se estableció el mecanismo de conducción específico para cada compuesto dependiendo de su estructura iónica. La aparición de electrolitos vítreos y poliméricos a finales de la década de 1970 proporcionó nuevos mecanismos de conducción iónica. Se alcanzó un rango relativamente amplio de conductividades en vidrios, donde los iones móviles se desacoplaban dinámicamente de la matriz. [ 19 ] Se descubrió que la conductividad podía aumentarse dopando un vidrio con ciertas sales o utilizando una mezcla de vidrios. Los valores de conductividad podían ser tan altos como 0,03 S/cm a temperatura ambiente, con energías de activación tan bajas como 20 kJ/mol. [ 20 ] En comparación con los cristales, los vidrios tienen propiedades isotrópicas , composición continuamente ajustable y buena trabajabilidad; carecen de los límites de grano perjudiciales y pueden moldearse en cualquier forma, pero la comprensión de su transporte iónico se complicó por la falta de orden de largo alcance. [ 2 ]

Históricamente, la evidencia de la conductividad iónica se obtuvo en la década de 1880, cuando científicos alemanes observaron que un termómetro bien calibrado, hecho de vidrio de Turingia, marcaba -0,5  °C en lugar de 0  °C al colocarlo en hielo poco después de sumergirlo en agua hirviendo, y solo recuperaba la temperatura después de varios meses. En 1883, redujeron este efecto diez veces al reemplazar una mezcla de sodio y potasio en el vidrio por sodio o potasio. [ 21 ] Este hallazgo ayudó a Otto Schott a desarrollar el primer termómetro preciso basado en litio. Estudios más sistemáticos sobre la conductividad iónica en el vidrio aparecieron en 1884, [ 22 ] pero solo recibieron amplia atención un siglo después. Se han formulado empíricamente varias leyes universales para vidrios iónicos y se han extendido a otros conductores iónicos, como la dependencia de la conductividad eléctrica con la frecuencia σ(ν) – σ(0) ~ ν p , donde el exponente p depende del material, pero no de la temperatura, al menos por debajo de ~100 K. Este comportamiento es una huella dactilar de la conducción por salto activada entre sitios cercanos. [ 2 ]

electrolitos poliméricos

En 1975, Peter V. Wright, un químico de polímeros de Sheffield (Reino Unido), produjo el primer electrolito polimérico, que contenía sales de sodio y potasio en una matriz de óxido de polietileno (PEO). [ 23 ] Posteriormente, se propuso otro tipo de electrolitos poliméricos, el polielectrolito , donde los iones se movían a través de una matriz polimérica eléctricamente cargada, en lugar de neutra. Los electrolitos poliméricos mostraron conductividades más bajas que los vidrios, pero eran más baratos, mucho más flexibles y podían mecanizarse y moldearse más fácilmente en diversas formas. [ 24 ] Mientras que los vidrios iónicos generalmente operan por debajo de, los conductores poliméricos generalmente se calientan por encima de sus temperaturas de transición vítrea . En consecuencia, tanto el campo eléctrico como la deformación mecánica decaen en una escala de tiempo similar en los polímeros, pero no en los vidrios. [ 19 ] [ 24 ] Entre 1983 y 2001 se creyó que la fracción amorfa es responsable de la conductividad iónica, es decir, que el desorden estructural (casi) completo es esencial para el transporte iónico rápido en los polímeros. [ 19 ] Sin embargo, en 2001 y años posteriores se describieron varios polímeros cristalinos con una conductividad iónica tan alta como 0,01 S/cm a 30  °C y una energía de activación de solo 0,24 eV. [ 2 ]

Nanoestructuras

En las décadas de 1970 y 1980, se comprendió que los sistemas de tamaño nanométrico pueden afectar la conductividad iónica, abriendo un nuevo campo de la nanoiónica . En 1973, se informó que la conductividad iónica de los cristales de yoduro de litio (LiI) podía incrementarse 50 veces al agregarle un polvo fino de material aislante (alúmina). [ 25 ] Este efecto se reprodujo en la década de 1980 en haluros de Ag y Tl dopados con nanopartículas de alúmina. [ 26 ] [ 27 ] [ 28 ] De manera similar, la adición de nanopartículas aislantes ayudó a aumentar la conductividad de los polímeros iónicos. [ 29 ] [ 30 ] Estos resultados inesperados se explicaron por la separación de carga en la interfaz matriz-nanopartícula que proporcionó canales conductores adicionales a la matriz, y el pequeño tamaño de las partículas de relleno fue necesario para aumentar el área de esta interfaz. [ 26 ] Se observaron efectos de separación de carga similares para los límites de grano en conductores iónicos cristalinos. [ 2 ]

Aplicaciones

Para 1971, se habían diseñado y probado celdas y baterías de estado sólido basadas en yoduro de rubidio y plata ( RbAg₄I₅ ) en un amplio rango de temperaturas y corrientes de descarga. [ 31 ] A pesar de la conductividad relativamente alta del RbAg₄I₅ , nunca se han comercializado debido a un bajo contenido energético total por unidad de peso (aprox. 5 W·h/kg). [ 32 ] Por el contrario, el LiI, que tenía una conductividad de solo aprox. 1 × 10Con una conductividad de −7 S/cm a temperatura ambiente, encontró una amplia aplicación en baterías para marcapasos artificiales . El primer dispositivo de este tipo, basado en LiI sin dopar, se implantó en un ser humano en marzo de 1972 en Ferrara , Italia. [ 33 ] Modelos posteriores utilizaron como electrolito una película de LiI, que se dopó con nanopartículas de alúmina para aumentar su conductividad. [ 25 ] El LiI se formó en una reacción química in situ entre el ánodo de Li y el cátodo de yodo-poli( 2-vinilpiridina ), y por lo tanto se autorreparó de la erosión y las grietas durante el funcionamiento. [ 34 ]

Las celdas de sodio-azufre, basadas en un electrolito cerámico de β-Al₂O₃ intercalado entre un ánodo de sodio fundido y un cátodo de azufre fundido, mostraron altas densidades de energía y se consideraron para baterías de automóviles en la década de 1990, pero se descartaron debido a la fragilidad de la alúmina, que provocaba grietas y fallas críticas debido a la reacción entre el sodio fundido y el azufre. La sustitución de β- Al₂O₃ por NASICON no salvó esta aplicación porque no resolvió el problema de las grietas y porque NASICON reaccionaba con el sodio fundido. [ 2 ]

La zirconia estabilizada con itria se utiliza como electrolito sólido en sensores de oxígeno en automóviles, generando un voltaje que depende de la proporción de oxígeno y gases de escape y proporcionando retroalimentación electrónica al inyector de combustible. [ 35 ] Dichos sensores también se instalan en muchas fábricas metalúrgicas y de fabricación de vidrio. [ 36 ] Sensores similares de CO 2 , cloro y otros gases basados ​​en electrolitos sólidos de haluro de plata se propusieron en las décadas de 1980 y 1990. [ 2 ] Desde mediados de la década de 1980, se utiliza un electrolito sólido a base de litio para separar la película electrocrómica (típicamente WO 3 ) y la película de almacenamiento de iones (típicamente LiCoO 2 ) en el vidrio inteligente , [ 37 ] una ventana cuya transparencia se controla mediante voltaje externo. [ 38 ]

Los conductores iónicos de estado sólido son componentes esenciales de las baterías de iones de litio , las pilas de combustible de membrana de intercambio de protones (PEMFC), los supercondensadores , una nueva clase de dispositivos de almacenamiento de energía electroquímica, y las pilas de combustible de óxido sólido , dispositivos que producen electricidad mediante la oxidación de un combustible. El Nafion , un copolímero de fluoropolímero flexible descubierto a finales de la década de 1960, se utiliza ampliamente como electrolito polimérico en las PEMFC. [ 2 ]

Véase también

Referencias

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