Generación de armónicos de alto orden

La generación de armónicos de alto orden ( HHG ) es un proceso no lineal en el que un objetivo (gas, plasma, muestra sólida o líquida) es iluminado por un pulso láser intenso. En estas condiciones, la muestra emitirá los armónicos de orden superior del haz generador (por encima del quinto armónico). Debido a la naturaleza coherente del proceso, la generación de armónicos de alto orden es un requisito previo para la física de attosegundos .

La generación armónica perturbativa es un proceso mediante el cual la luz láser de frecuencia ω y energía fotónica ħω puede utilizarse para generar nuevas frecuencias de luz. Las frecuencias recién generadas son múltiplos enteros nω de la frecuencia de la luz original. Este proceso fue descubierto por primera vez en 1961 por Franken et al., ^{[ 1 ]} utilizando un láser de rubí , con cuarzo cristalino como medio no lineal .

La generación de armónicos en sólidos dieléctricos se comprende bien y se utiliza ampliamente en la física láser moderna (véase generación de segundo armónico ). En 1967, New et al. observaron la primera generación de tercer armónico en un gas. ^{[ 2 ]} En gases monoatómicos, solo es posible producir armónicos impares por razones de simetría. La generación de armónicos en el régimen perturbativo (campo débil) se caracteriza por una eficiencia que disminuye rápidamente con el aumento del orden armónico. ^{[ 3 ]} Este comportamiento puede entenderse considerando un átomo que absorbe n fotones y luego emite un solo fotón de alta energía. La probabilidad de absorber n fotones disminuye a medida que n aumenta, lo que explica la rápida disminución en las intensidades armónicas iniciales.

La primera generación de armónicos altos se observó en 1977 en la interacción de pulsos láser de CO2 intensos con _plasma generado a partir de blancos sólidos. ^{[ 4 ]} La generación de armónicos altos en gases, mucho más extendida en la actualidad, fue observada por primera vez por McPherson y colegas en 1987, ^{[ 5 ]} y posteriormente por Ferray et al. en 1988, ^{[ 6 ]} con resultados sorprendentes: se encontró que los armónicos altos disminuían en intensidad en órdenes bajos, como se esperaba, pero luego se observó que formaban una meseta, con la intensidad de los armónicos permaneciendo aproximadamente constante en muchos órdenes. ^{[ 7 ]} Se han medido armónicos de meseta que abarcan cientos de eV y que se extienden hasta el régimen de rayos X blandos . ^{[ 8 ]} Esta meseta termina abruptamente en una posición llamada corte de armónicos altos.

Los armónicos superiores poseen varias propiedades interesantes. Son una fuente de sobremesa sintonizable de rayos XUV /suaves, sincronizada con el láser impulsor y producida con la misma frecuencia de repetición. El corte armónico varía linealmente con el aumento de la intensidad del láser hasta la intensidad de saturación I, donde _cesa la generación de armónicos. ^{[ 9 ]} La intensidad de saturación puede incrementarse cambiando la especie atómica a gases nobles más ligeros , pero estos tienen una menor eficiencia de conversión, por lo que es necesario encontrar un equilibrio en función de las energías de los fotones requeridas.

La generación de armónicos de alto orden depende en gran medida del campo láser impulsor y, como resultado, los armónicos presentan propiedades de coherencia temporal y espacial similares. ^{[ 10 ]} Los armónicos de alto orden suelen generarse con duraciones de pulso más cortas que la del láser impulsor. ^{[ 11 ]} Esto se debe a la no linealidad del proceso de generación, la adaptación de fase y la ionización . A menudo, los armónicos solo se producen en una ventana temporal muy pequeña cuando se cumple la condición de adaptación de fase. El agotamiento del medio generador debido a la ionización también implica que la generación de armónicos se limita principalmente al frente del pulso impulsor. ^{[ 12 ]}

Los armónicos superiores se emiten colinealmente con el láser impulsor y pueden tener un confinamiento angular muy estrecho, a veces con menor divergencia que la del campo fundamental y perfiles de haz casi gaussianos. ^{[ 13 ]}

La energía máxima del fotón que se puede producir con la generación de armónicos de alto orden viene dada por el corte de la meseta armónica. Esto se puede calcular clásicamente examinando la energía máxima que el electrón ionizado puede ganar en el campo eléctrico del láser. La energía de corte viene dada por: ^{[ 14 ]}

${\displaystyle E_{\mathrm {max} }=I_{p}+3.17\ U_{p}}$

donde U _p es la energía ponderomotriz del campo láser e I _p es el potencial de ionización .

Esta energía de corte se deriva de un cálculo semiclasico, a menudo denominado modelo de tres pasos. El electrón se trata inicialmente de forma cuántica al ionizarse por efecto túnel desde el átomo progenitor, pero su dinámica posterior se trata de forma clásica. Se supone que el electrón nace en el vacío con velocidad inicial cero y que posteriormente es acelerado por el campo eléctrico del haz láser .

Medio ciclo óptico después de la ionización, el electrón invertirá su dirección al cambiar el signo del campo eléctrico y acelerará de regreso hacia el núcleo progenitor. Al regresar al núcleo progenitor, puede emitir radiación similar a la de frenado durante un proceso de recombinación con el átomo al volver a su estado fundamental . Esta descripción se conoce como el modelo recolisional de generación de armónicos de alto orden. ^{[ 15 ]}

Dado que la frecuencia de la radiación emitida depende tanto de la energía cinética como del potencial de ionización, las diferentes frecuencias se emiten en diferentes tiempos de recombinación (es decir, el pulso emitido presenta modulación de frecuencia). Además, para cada frecuencia, existen dos tiempos de recombinación correspondientes. Nos referimos a estas dos trayectorias como la trayectoria corta (que se emite primero) y la trayectoria larga.

En la descripción semiclasica, la generación de armónicos de alto orden (HHG) solo ocurrirá si el campo láser impulsor está polarizado linealmente. La elipticidad en el haz láser hace que el electrón que regresa no alcance el núcleo padre. Mecánicamente cuántica, la superposición del paquete de ondas del electrón que regresa con el paquete de ondas nuclear se reduce. Esto se ha observado experimentalmente, donde la intensidad de los armónicos disminuye rápidamente con el aumento de la elipticidad. ^{[ 16 ]} Otro efecto que limita la intensidad del láser impulsor es la fuerza de Lorentz . A intensidades superiores a 10 ¹⁶ W·cm ⁻² el componente magnético del pulso láser, que se ignora en la óptica de campo débil, puede volverse lo suficientemente fuerte como para desviar el electrón que regresa. Esto hará que "no alcance" el núcleo padre y, por lo tanto, evitará la HHG.

Como en todo proceso no lineal , la coincidencia de fase desempeña un papel importante en la generación de armónicos de alto orden en la fase gaseosa. En la geometría de enfoque libre, las cuatro causas de desajuste del vector de onda son: dispersión neutra, dispersión del plasma, fase de Gouy y fase dipolar. ^{[ 17 ] [ 18 ]}

La dispersión neutra es causada por los átomos, mientras que la dispersión del plasma se debe a los iones, y ambas tienen signos opuestos. La fase de Gouy se debe al salto de fase del frente de onda cerca del foco y varía a lo largo del mismo. Finalmente, la fase dipolar surge de la respuesta atómica en el proceso HHG. ^{[ 19 ]} Al utilizar una geometría de chorro de gas, las condiciones óptimas para generar armónicos altos emitidos desde trayectorias cortas se obtienen cuando el gas generador se encuentra después del foco, mientras que la generación de armónicos altos desde una trayectoria larga se puede obtener fuera del eje cuando el gas generador se encuentra antes del foco. ^{[ 20 ]}

Además, la implementación de una geometría de enfoque flexible para el campo impulsor permite que un mayor número de emisores y fotones contribuyan al proceso de generación y, por lo tanto, mejoren el rendimiento armónico. ^{[ 21 ]} Al utilizar una geometría de chorro de gas, enfocar el láser en el disco de Mach puede aumentar la eficiencia de la generación de armónicos. ^{[ 22 ]}

En términos más generales, en la región espectral de rayos X, los materiales tienen un índice de refracción muy cercano a 1. Para compensar el desajuste de fase,${\displaystyle \Delta k=k_{q}-qk_{L}}$Necesitamos encontrar dichos parámetros en el espacio de alta dimensión que harán que el índice de refracción combinado en la longitud de onda del láser impulsor sea casi 1.

Para alcanzar niveles de intensidad que puedan distorsionar el potencial de enlace de un átomo, es necesario enfocar el haz láser impulsor. Esto introduce términos de dispersión que afectan al desajuste de fase, dependiendo de la geometría específica (como la propagación de ondas planas , el enfoque libre, la guía de ondas de núcleo hueco, etc.). Además, durante el proceso de generación de armónicos de alto orden, los electrones se aceleran y algunos regresan a su ion progenitor, lo que da lugar a ráfagas de rayos X. Sin embargo, la mayoría de estos electrones no regresan y, en cambio, contribuyen a la dispersión de las ondas que se propagan en la misma dirección. Los electrones que regresan transportan fase debido a procesos como la ionización, la recombinación y la propagación. Asimismo, los átomos ionizados pueden influir en el índice de refracción del medio, lo que constituye otra fuente de dispersión.

El desajuste de fase (>  0, la velocidad de fase del láser es mayor que la de los rayos X) se puede representar como:

${\displaystyle \Delta k=k_{q}-qk_{L}=\underbrace {\Delta k_{\mathrm {neutrales} }} _{<0}+\underbrace {\Delta k_{\mathrm {iones} }} _{<0}+\underbrace {\Delta k_{\mathrm {electrones} }} _{>0}+\underbrace {\Delta k_{\mathrm {geometría} }} _{>0}+\underbrace {\Delta k_{\mathrm {intrínseco} }} _{>\;\!0}+\cdots }$

dónde${\displaystyle \Delta k_{\mathrm {neutrales} }}$es la contribución de los átomos neutros,${\displaystyle \Delta k_{\mathrm {iones} }}$es la contribución de los iones (cuando los neutros están ionizados, este término aún puede ser suficientemente grande en el UV ^{[ 23 ]} ),${\displaystyle \Delta k_{\mathrm {electrones} }}$es la contribución del plasma,${\displaystyle \Delta k_{\mathrm {geometría} }}$es la geometría de enfoque libre, onda plana de geometría de guía de ondas,${\displaystyle \Delta k_{\mathrm {intrínseco} }}$es la fase acumulada por el electrón durante el tiempo que pasa lejos del átomo, etc. Cada término tiene un signo específico que permite equilibrar el desajuste en un tiempo y frecuencia determinados.

La contribución de los electrones aumenta cuadráticamente con la longitud de onda:${\displaystyle \Delta n_{\mathrm {electrones} }\sim -\lambda ^{2}}$, mientras que la contribución de los átomos es inversamente proporcional a la longitud de onda:${\displaystyle \Delta n_{\mathrm {átomos} }\sim 1/\lambda ^{2}}$. Por lo tanto, en longitudes de onda IR largas, el término${\displaystyle \left|\Delta n_{\mathrm {electrones} }\right|}$es bastante grande por electrón, mientras que el término${\displaystyle \Delta n_{\mathrm {átomos} }}$es bastante pequeño y cercano a uno. Para igualar la fase del proceso de HHG, se requieren presiones muy altas y niveles bajos de ionización, lo que da como resultado un gran número de emisores. ^{[ 24 ]} En el rango espectral UV opuesto, el término${\displaystyle \Delta n_{\mathrm {átomos} }}$es grande debido a las resonancias UV muy cercanas y, además, el término${\displaystyle \left|\Delta n_{\mathrm {electrones} }\right|}$es pequeño. Para igualar la fase del proceso, se necesitan bajas presiones. Además, en el UV, se pueden tolerar niveles de ionización muy altos (mucho mayores que el 100%). Esto proporciona escalabilidad de energía de fotones HHG con la intensidad del láser UV impulsor. ^{[ 23 ]} La geometría de onda plana o la geometría de enfoque suelto permite una igualación de fase altamente colineal y una extracción de flujo máxima en las longitudes de onda impulsoras donde el${\displaystyle {\vec {v}}\times {\vec {B}}}$El término es pequeño. La generación de armónicos de alto orden en la guía de ondas permite la propagación con características cercanas a las de la propagación de ondas planas. ^{[ 25 ]} Estas geometrías son beneficiosas, especialmente para los espectros de rayos X generados por haces IR, donde se necesitan grandes volúmenes de interacción para una extracción de potencia óptima. En estas geometrías,  se han generado espectros que se extienden hasta 1,6 keV. ^{[ 24 ]}  Para los armónicos de alto orden impulsados ​​por UV-VIS, el término de la guía de ondas es pequeño y la imagen de adaptación de fase se asemeja a la geometría de onda plana. En estas geometrías, se han generado armónicos de ancho de banda estrecho que se extienden hasta el borde del carbono (300 eV). ^{[ 23 ]}

• Física de attosegundos
• óptica no lineal
• Fotoionización
• Generación resonante de armónicos de alto orden a partir de penachos de plasma ablacionados por láser.