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Física de attosegundos

Generación de armónicos de alto orden en kriptón . Esta tecnología es una de las técnicas más utilizadas para generar ráfagas de luz de attosegundos. La física de attosegundos, ...

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Generación de armónicos de alto orden en kriptón . Esta tecnología es una de las técnicas más utilizadas para generar ráfagas de luz de attosegundos.

La física de attosegundos, también conocida como attofísica o, más generalmente, ciencia de attosegundos , es una rama de la física que se ocupa de los fenómenos de interacción luz-materia en los que se utilizan pulsos de fotones de attosegundos ( 10⁻¹⁸ s) para investigar procesos dinámicos en la materia con una resolución temporal sin precedentes .

Los principales temas de investigación en este campo son:

  1. Física atómica : investigación de los efectos de correlación electrónica , retardo de fotoemisión y tunelización de ionización . [ 1 ]
  2. Física molecular y química molecular : papel del movimiento electrónico en estados excitados moleculares (por ejemplo, procesos de transferencia de carga ), fotofragmentación inducida por luz y procesos de transferencia de electrones inducidos por luz . [ 2 ]
  3. Física del estado sólido : investigación de la dinámica de excitones en materiales 2D avanzados , movimiento de portadores de carga en petahercios en sólidos , dinámica de espín en materiales ferromagnéticos . [ 3 ]

Uno de los objetivos principales de la ciencia de los attosegundos es proporcionar información avanzada sobre la dinámica cuántica de los electrones en átomos , moléculas y sólidos , con el desafío a largo plazo de lograr el control en tiempo real del movimiento de los electrones en la materia . [ 4 ]

La llegada de los láseres de zafiro dopado con titanio (Ti:Sa) de banda ancha de estado sólido (1986), [ 5 ] la amplificación de pulsos chirriados (CPA) [ 6 ] (1988), el ensanchamiento espectral de pulsos de alta energía [ 7 ] (por ejemplo, fibra de núcleo hueco rellena de gas mediante automodulación de fase ) (1996), la tecnología de control de dispersión de espejos ( espejos chirriados ) [ 8 ] (1994) y la estabilización del desplazamiento de la envolvente de la portadora [ 9 ] (2000) permitieron la creación de pulsos de luz de attosegundos aislados (generados por el proceso no lineal de generación de armónicos altos en un gas noble ) [ 10 ] [ 11 ] (2004, 2006), que dieron origen al campo de la ciencia de los attosegundos. [ 12 ]

El récord mundial actual del pulso de luz más corto generado por tecnología humana es de 43 as. [ 13 ]

En 2022, Anne L'Huillier , Paul Corkum y Ferenc Krausz fueron galardonados con el Premio Wolf de Física por sus contribuciones pioneras a la ciencia de los láseres ultrarrápidos y la física de los attosegundos. Posteriormente, en 2023, recibieron el Premio Nobel de Física , en el que fueron premiados "por métodos experimentales que generan pulsos de luz de attosegundos para el estudio de la dinámica de los electrones en la materia".

Introducción

"Movimiento electrónico" en un átomo de hidrógeno . El período de esta superposición de estados (1s-2p) es de alrededor de 400  as.

Motivación

La escala de tiempo natural del movimiento de los electrones en átomos, moléculas y sólidos es el attosegundo (1 as = 10⁻¹⁸ s ).

Para simplificar, consideremos una partícula cuántica en superposición entre el nivel fundamental y la energíaϵ0{\displaystyle \epsilon _{0}}y el primer nivel excitado de energíaϵ1{\displaystyle \epsilon _{1}}:

|Ψ⟩=dogramo|ψgramo⟩+domi|ψmi⟩{\displaystyle |\Psi \rangle =c_{g}|\psi _{g}\rangle +c_{e}|\psi _{e}\rangle }

condomi{\displaystyle c_{e}}ydogramo{\displaystyle c_{g}}elegido como la raíz cuadrada de la probabilidad cuántica de observar la partícula en el estado correspondiente.

|ψgramo(t)⟩=|0⟩mi−iϵ0ℏt|ψmi(t)⟩=|1⟩mi−iϵ1ℏt{\displaystyle |\psi _{g}(t)\rangle =|0\rangle e^{-{\frac {i\epsilon _{0}}{\hbar }}t}\qquad |\psi _{e}(t)\rangle =|1\rangle e^{-{\frac {i\epsilon _{1}}{\hbar }}t}}

son el terreno dependiente del tiempo|0⟩{\displaystyle |0\rangle }y estado de excitación|1⟩{\displaystyle |1\rangle }respectivamente, conℏ{\displaystyle \hbar }la constante de Planck reducida.

El valor esperado de un operador hermitiano y simétrico genérico, [ 14 ]PAG^{\displaystyle {\hat {P}}}, se puede escribir comoPAG(t)=⟨Ψ|PAG^|Ψ⟩{\displaystyle P(t)=\langle \Psi |{\hat {P}}|\Psi \rangle }, como consecuencia, la evolución temporal de esta observable es:

PAG(t)=|dogramo|2⟨0|PAG^|0⟩+|domi|2⟨1|PAG^|1⟩+2domidogramo⟨0|PAG^|1⟩porque⁡(ϵ1−ϵ0ℏt){\displaystyle P(t)=|c_{g}|^{2}\langle 0|{\hat {P}}|0\rangle +|c_{e}|^{2}\langle 1|{\hat {P}}|1\rangle +2c_{e}c_{g}\langle 0|{\hat {P}}|1\rangle \cos \left({\frac {\epsilon _{1}-\epsilon _{0}}{\hbar }}t\right)}

Si bien los dos primeros términos no dependen del tiempo, el tercero sí. Esto crea una dinámica para lo observable.PAG(t){\displaystyle P(t)}con un tiempo característico,Tdo{\displaystyle T_{c}}, dado porTdo=2πℏϵ1−ϵ0{\displaystyle T_{c}={\frac {2\pi \hbar }{\epsilon _{1}-\epsilon _{0}}}}.

Evolución de la densidad de probabilidad angular de la superposición entre los estados 1s y 2p en átomos de hidrógeno . La barra de color indica la densidad angular (orientación del paquete de ondas) en función del ángulo polar de 0 a π (eje x), donde se puede encontrar la partícula, y del tiempo (eje y).

Como consecuencia, para niveles de energía en el rango deϵ1−ϵ0≈{\displaystyle \epsilon _{1}-\epsilon _{0}\approx }10 eV , que es el rango típico de energía electrónica en la materia, [ 4 ] el tiempo característico de la dinámica de cualquier observable físico asociado es aproximadamente 400  as.

Para medir la evolución temporal dePAG(t){\displaystyle P(t)}Para ello, es necesario utilizar una herramienta controlada, o un proceso, con una duración aún más corta que pueda interactuar con esa dinámica.

Esta es la razón por la que se utilizan pulsos de luz de attosegundos para revelar la física de fenómenos ultrarrápidos en el dominio temporal de pocos femtosegundos y attosegundos. [ 15 ]

Generación de pulsos de attosegundos

Para generar un pulso viajero con una duración ultracorta, se necesitan dos elementos clave: el ancho de banda y la longitud de onda central de la onda electromagnética . [ 16 ]

Según el análisis de Fourier , cuanto mayor sea el ancho de banda espectral disponible de un pulso de luz, menor será, potencialmente, su duración.

Sin embargo, existe un límite inferior en la duración mínima explotable para una longitud de onda central de pulso dada. Este límite es el ciclo óptico. [ 17 ]

De hecho, para un pulso centrado en la región de baja frecuencia, por ejemplo infrarrojo (IR)λ={\displaystyle \lambda =}800  nm, su duración mínima es de alrededor detpagtúlsmi=λdo={\displaystyle t_{pulso}={\frac {\lambda }{c}}=}2,67  fs, dondedo{\displaystyle c}es la velocidad de la luz; mientras que, para un campo de luz con longitud de onda central en el ultravioleta extremo (XUV) aλ={\displaystyle \lambda =}30  nm la duración mínima es de alrededor detpagtúlsmi={\displaystyle t_{\rm {pulso}}=}100  as. [ 17 ]

Por lo tanto, una menor duración requiere el uso de longitudes de onda más cortas y energéticas, incluso hasta la región de rayos X blandos (SXR) .

Por esta razón, las técnicas estándar para crear pulsos de luz de attosegundos se basan en fuentes de radiación con anchos de banda espectrales amplios y longitud de onda central ubicada en el rango XUV-SXR. [ 18 ]

Las fuentes más comunes que cumplen estos requisitos son los láseres de electrones libres (FEL) y los sistemas de generación de armónicos de alto orden (HHG).

Observables físicos y experimentos

Una vez que se dispone de una fuente de luz de attosegundos, hay que dirigir el pulso hacia la muestra de interés y, a continuación, medir su dinámica.

Las magnitudes experimentales más adecuadas para analizar la dinámica de los electrones en la materia son:

Las técnicas de bombeo-sonda se utilizan para obtener imágenes de procesos ultrarrápidos que ocurren en la materia.

La estrategia general consiste en utilizar un esquema de bombeo-sonda para "visualizar" mediante uno de los observables mencionados anteriormente la dinámica ultrarrápida que ocurre en el material bajo investigación. [ 24 ]

Experimentos de bombeo-sonda de pulsos de attosegundos en IR-XUV/SXR de pocos femtosegundos

Como ejemplo, en un aparato experimental típico de bomba-sonda, un pulso de attosegundo (XUV-SXR) y un pulso intenso (1011−1014{\displaystyle 10^{11}-10^{14}}Pulsos infrarrojos de baja frecuencia (W/cm² ) con una duración de unos pocos a decenas de femtosegundos se enfocan colinealmente sobre la muestra estudiada.

En este punto, al variar el retardo del pulso de attosegundos, que podría ser de bombeo/sonda dependiendo del experimento, con respecto al pulso IR (sonda/bombeo), se registra la observable física deseada. [ 25 ]

El siguiente desafío consiste en interpretar los datos recopilados y obtener información fundamental sobre la dinámica oculta y los procesos cuánticos que ocurren en la muestra. Esto se puede lograr con herramientas teóricas avanzadas y cálculos numéricos. [ 26 ] [ 27 ]

Al explotar este esquema experimental, se pueden explorar varios tipos de dinámicas en átomos, moléculas y sólidos; típicamente dinámicas inducidas por la luz y estados excitados fuera del equilibrio con una resolución temporal de attosegundos. [ 19 ] [ 20 ] [ 22 ]

Fundamentos de la mecánica cuántica

La física de attosegundos normalmente trata con partículas acotadas no relativistas y emplea campos electromagnéticos con una intensidad moderadamente alta (1011−1014{\displaystyle 10^{11}-10^{14}}W/cm² ) . [ 28 ]

Este hecho permite plantear un debate sobre la interacción luz-materia en un entorno de mecánica cuántica no relativista y semiclasica .

Átomos

Resolución de la ecuación de Schrödinger dependiente del tiempo en un campo electromagnético.

La evolución temporal de una única función de onda electrónica en un átomo,|ψ(t)⟩{\displaystyle |\psi (t)\rangle }se describe mediante la ecuación de Schrödinger (en unidades atómicas ):

H^|ψ(t)⟩=iℏ∂∂t|ψ(t)⟩(1.0){\displaystyle {\hat {H}}|\psi (t)\rangle =i\hbar {\dfrac {\partial }{\partial t}}|\psi (t)\rangle \quad (1.0)}

donde el hamiltoniano de interacción luz-materia ,H^{\displaystyle {\hat {H}}}, puede expresarse en el calibre de longitud , dentro de la aproximación dipolar, como: [ 29 ] [ 30 ]

H^=12pag^2+Vdo+r^⋅mi(t){\displaystyle {\hat {H}}={\frac {1}{2}}{\hat {\textbf {p}}}^{2}+V_{C}+{\hat {\textbf {r}}}\cdot {\textbf {E}}(t)}

dóndeVdo{\displaystyle V_{C}}es el potencial de Coulomb de la especie atómica considerada;pag^,r^{\displaystyle {\sombrero {\textbf {p}}},{\sombrero {\textbf {r}}}}son el operador de momento y el operador de posición, respectivamente; ymi(t){\displaystyle {\textbf {E}}(t)}es el campo eléctrico total evaluado en el vecino del átomo.

La solución formal de la ecuación de Schrödinger viene dada por el formalismo del propagador :

|ψ(t)⟩=mi−i∫t0tH^dt′|ψ(t0)⟩(1.1){\displaystyle |\psi (t)\rangle =e^{-i\int _{t_{0}}^{t}{\hat {H}}dt'}|\psi (t_{0})\rangle \qquad (1.1)}

dónde|ψ(t0)⟩{\displaystyle |\psi (t_{0})\rangle }es la función de onda del electrón en el tiempot=t0{\displaystyle t=t_{0}}.

Esta solución exacta no se puede utilizar para casi ningún propósito práctico.

Sin embargo, se puede demostrar, utilizando las ecuaciones de Dyson [ 31 ] [ 32 ], que la solución anterior también se puede escribir como:

|ψ(t)⟩=−i∫t0tdt′[mi−i∫t′tH^(t″)dt″H^I(t′)mi−i∫t0t′H^0(t″)dt″|ψ(t0)⟩]+mi−i∫t0tH^0(t″)dt″|ψ(t0)⟩(1.2){\displaystyle |\psi (t)\rangle =-i\int _{t_{0}}^{t}dt'{\Big [}e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}(t'')dt''}{\hat {H}}_{I}(t')e^{-i\int _{t_{0}}^{t'}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|\psi (t_{0})\rangle {\Big ]}+e^{-i\int _{t_{0}}^{t}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|\psi (t_{0})\rangle \qquad (1.2)}

dónde,

H^0=12pag^2+Vdo{\displaystyle {\hat {H}}_{0}={\frac {1}{2}}{\hat {\textbf {p}}}^{2}+V_{C}}

es el hamiltoniano acotado y

H^I=r^⋅mi(t){\displaystyle {\hat {H}}_{I}={\hat {\textbf {r}}}\cdot {\textbf {E}}(t)}

es el hamiltoniano de interacción.

La solución formal de la ecuación.(1.0){\displaystyle (1.0)}, que anteriormente se escribía simplemente como Eq.(1.1){\displaystyle (1.1)}, ahora puede considerarse en la ecuación.(1.2){\displaystyle (1.2)}como una superposición de diferentes caminos cuánticos (o trayectoria cuántica), cada uno de ellos con un tiempo de interacción peculiart′{\displaystyle t'}con el campo eléctrico.

En otras palabras, cada trayectoria cuántica se caracteriza por tres pasos:

  1. Una evolución inicial sin campo electromagnético. Esto se describe en el lado izquierdo.H^0{\displaystyle {\hat {H}}_{0}}término en la integral.
  2. Luego, un "golpe" del campo electromagnético,H^I(t′){\displaystyle {\hat {H}}_{I}(t')}que "excitan" al electrón. Este evento ocurre en un momento arbitrario que caracteriza de manera unívoca la trayectoria cuántica.t′{\displaystyle t'}.
  3. Una evolución final impulsada tanto por el campo como por el potencial de Coulomb , dada porH^{\displaystyle {\hat {H}}}.

En paralelo, también existe una trayectoria cuántica que no percibe el campo en absoluto; esta trayectoria está indicada por el término del lado derecho en la ecuación.(1.2){\displaystyle (1.2)}.

Este proceso es totalmente reversible en el tiempo , es decir, también puede ocurrir en el orden inverso. [ 31 ]

Ecuación(1.2){\displaystyle (1.2)}No es fácil de manejar. Sin embargo, los físicos lo utilizan como punto de partida para cálculos numéricos, discusiones más avanzadas o varias aproximaciones. [ 32 ] [ 33 ]

Para problemas de interacción de campo fuerte, donde puede ocurrir ionización , uno puede imaginar proyectar la ecuación.(1.2){\displaystyle (1.2)}en un cierto estado continuo ( estado ilimitado o estado libre )|pag⟩{\displaystyle |{\textbf {p}}\rangle }, de impulsopag{\displaystyle {\textbf {p}}}, de modo que:

dopag(t)=⟨pag|ψ(t)⟩=−i∫t0tdt′⟨pag|mi−i∫t′tH^(t″)dt″H^I(t′)mi−i∫t0t′H^0(t″)dt″|ψ(t0)⟩+⟨pag|mi−i∫t0tH^0(t″)dt″|ψ(t0)⟩(1.3){\displaystyle c_{\textbf {p}}(t)=\langle {\textbf {p}}|\psi (t)\rangle =-i\int _{t_{0}}^{t}dt'\langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}(t'')dt''}{\hat {H}}_{I}(t')e^{-i\int _{t_{0}}^{t'}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|{\psi (t_{0})}\rangle +\langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t_{0}}^{t}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|\psi (t_{0})\rangle \quad (1.3)}

dónde|dopag(t)|2{\displaystyle |c_{\textbf {p}}(t)|^{2}}es la amplitud de probabilidad que se encontrará en un momento determinadot{\displaystyle t}, el electrón en los estados continuos|pag⟩{\displaystyle |{\textbf {p}}\rangle }.

Si esta amplitud de probabilidad es mayor que cero, el electrón se fotoioniza .

Para la mayoría de las aplicaciones, el segundo término en(1.3){\displaystyle (1.3)}no se considera, y solo se utiliza el primero en las discusiones, [ 32 ] por lo tanto:

apag(t)=−i∫t0tdt′⟨pag|mi−i∫t′tH^(t″)dt″H^I(t′)mi−i∫t0t′H^0(t″)dt″|ψ(t0)⟩(1.4){\displaystyle a_{\textbf {p}}(t)=-i\int _{t_{0}}^{t}dt'\langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}(t'')dt''}{\hat {H}}_{I}(t')e^{-i\int _{t_{0}}^{t'}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|{\psi (t_{0})}\rangle \quad (1.4)}

Ecuación(1.4){\displaystyle (1.4)}También se conoce como amplitud de matriz S invertida en el tiempo [ 32 ] y proporciona la probabilidad de fotoionización por un campo eléctrico genérico variable en el tiempo.

Aproximación de campo fuerte (SFA)

La aproximación de campo fuerte (SFA), o teoría de Keldysh-Faisal-Reiss, es un modelo físico, iniciado en 1964 por el físico ruso Keldysh, [ 34 ] que actualmente se utiliza para describir el comportamiento de los átomos (y moléculas) en campos láser intensos.

SFA es la teoría de partida para analizar tanto la generación de armónicos de alto orden como la interacción de bombeo-sonda de attosegundos con átomos.

La principal suposición en SFA es que la dinámica de los electrones libres está dominada por el campo láser, mientras que el potencial de Coulomb se considera una perturbación despreciable. [ 35 ]

Este hecho reformula la ecuación(1.4){\displaystyle (1.4)}en:

apagSFA(t)=−i∫t0tdt′⟨pag|mi−i∫t′tH^V(t″)dt″H^I(t′)mi−i∫t0t′H^0(t″)dt″|ψ(t0)⟩(1.4){\displaystyle a_{\textbf {p}}^{SFA}(t)=-i\int _{t_{0}}^{t}dt'\langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}_{V}(t'')dt''}{\hat {H}}_{I}(t')e^{-i\int _{t_{0}}^{t'}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|{\psi (t_{0})}\rangle \quad (1.4)}

dónde,H^V=12(pag^+A(t))2{\displaystyle {\hat {H}}_{V}={\frac {1}{2}}({\hat {\textbf {p}}}+{\textbf {A}}(t))^{2}}es el hamiltoniano de Volkov, expresado aquí por simplicidad en el calibre de velocidad, [ 36 ] conA(t){\displaystyle {\textbf {A}}(t)}, mi(t)=−∂A(t)∂t{\displaystyle {\textbf {E}}(t)=-{\frac {\partial {\textbf {A}}(t)}{\partial t}}}, el potencial vectorial electromagnético . [ 37 ]

En este punto, para mantener la discusión en su nivel básico, consideremos un átomo con un solo nivel de energía.|0⟩{\displaystyle |0\rangle }energía de ionizaciónIPAG{\displaystyle I_{P}}y poblada por un solo electrón (aproximación de un solo electrón activo).

Podemos considerar el tiempo inicial de la dinámica de la función de onda comot0=−∞{\displaystyle t_{0}=-\infty }y podemos suponer que inicialmente el electrón se encuentra en el estado fundamental atómico.|0⟩{\displaystyle |0\rangle }.

De modo que,

H^0|0⟩=−IPAG|0⟩{\displaystyle {\hat {H}}_{0}|0\rangle =-I_{P}|0\rangle }y|ψ(t)⟩=mi−i∫−∞t′H^0dt|0⟩=miIPAGt′|0⟩{\displaystyle |\psi (t)\rangle =e^{-i\int _{-\infty }^{t'}{\hat {H}}_{0}dt}|0\rangle =e^{I_{P}t'}|0\rangle }

Además, podemos considerar los estados continuos como estados de funciones de onda plana ,⟨r|pag⟩=(2π)−32miipag⋅r{\displaystyle \langle {\textbf {r}}|{\textbf {p}}\rangle =(2\pi )^{-{\frac {3}{2}}}e^{i{\textbf {p}}\cdot {\textbf {r}}}}.

Esta es una suposición bastante simplificada; una opción más razonable habría sido utilizar como estado continuo los estados exactos de dispersión atómica. [ 38 ]

La evolución temporal de estados de onda plana simples con el hamiltoniano de Volkov viene dada por:

⟨pag|mi−i∫t′tH^V(t″)dt″=⟨pag+A(t)|mi−i∫t′t(pag+A(t″))2dt″{\displaystyle \langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}_{V}(t'')dt''}=\langle {\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t)|e^{-i\int _{t'}^{t}({\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t''))^{2}dt''}}

Aquí para mantener la coherencia con la ecuación.(1.4){\displaystyle (1.4)}La evolución ya se ha convertido correctamente en el calibre de longitud. [ 39 ]

Como consecuencia, la distribución final del momento de un solo electrón en un átomo de un solo nivel, con potencial de ionizaciónIPAG{\displaystyle I_{P}}, se expresa como:

apag(t)SFA=−i∫−∞tmi(t′)⋅d[pag+A(t′)]mi+i(IPAGt′−S(t,t′))dt′(1.5){\displaystyle a_{\textbf {p}}(t)^{SFA}=-i\int _{-\infty }^{t}{\textbf {E}}(t')\cdot {\textbf {d}}[{\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t')]e^{+i(I_{P}t'-S(t,t'))}dt'\quad (1.5)}

dónde,

d[pag+A(t′)]=⟨pag+A(t′)|r^|0⟩{\displaystyle {\textbf {d}}[{\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t')]=\langle {\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t')|{\hat {\textbf {r}}}|0\rangle }

es el valor esperado del dipolo (o momento dipolar de transición ), y

S(t,t′)=∫t′t12(pag+A(t″))2dt″{\displaystyle S(t,t')=\int _{t'}^{t}{\frac {1}{2}}({\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t''))^{2}dt''}

es la acción semiclasica .

El resultado de la ecuación.(1.5){\displaystyle (1.5)}es la herramienta básica para comprender fenómenos como :

  • El proceso de generación de armónicos altos, [ 40 ] que es típicamente el resultado de una fuerte interacción de campo de gases nobles con un pulso intenso de baja frecuencia,
  • Experimentos de bombeo-sonda de attosegundos con átomos simples. [ 41 ]
  • El debate sobre el tiempo de tunelización . [ 42 ] [ 43 ]
Interacciones entre átomos y campos infrarrojos fuertes con pulsos de attosegundos débiles

Los experimentos de bombeo-sonda de attosegundos con átomos simples son una herramienta fundamental para medir la duración temporal de un pulso de attosegundos [ 44 ] y para explorar varias propiedades cuánticas de la materia. [ 41 ]

Esquema de un campo IR intenso y un pulso XUV retardado de attosegundos interactuando con un solo electrón en un átomo de un solo nivel . El XUV puede ionizar el electrón, que "salta" en el continuo por ionización directa (trayectoria azul en la figura). El pulso IR, posteriormente, "oscila" en energía al fotoelectrón. Tras la interacción, el electrón tiene una energía final que puede detectarse y medirse posteriormente (por ejemplo, con un aparato de tiempo de vuelo ). El proceso de ionización multifotónica (trayectoria roja en la figura) también es posible, pero, dado que es relevante en una región energética diferente, puede descartarse.

Este tipo de experimentos se pueden describir fácilmente dentro de la aproximación de campo fuerte explotando los resultados de la ecuación.(1.5){\displaystyle (1.5)}, como se explica a continuación.

Como modelo simple, consideremos la interacción entre un solo electrón activo en un átomo de un solo nivel y dos campos: un pulso infrarrojo (IR) intenso de femtosegundos ((miIR(t),AIR(t)){\displaystyle ({\textbf {E}}_{IR}(t),{\textbf {A}}_{IR}(t))},

y un pulso débil de attosegundos (centrado en la región ultravioleta extrema (XUV))(miincógnitaUV(t),AincógnitaUV(t)){\displaystyle ({\textbf {E}}_{XUV}(t),{\textbf {A}}_{XUV}(t))}.

Luego, sustituyendo estos campos por(1.5){\displaystyle (1.5)}resulta

apag(t)=−i∫−∞t(miincógnitaUV(t′)+miIR(t′))⋅d[pag+AincógnitaUV(t′)+AIR(t′)]mi+i(IPAGt′−S(t,t′))dt′(1.6){\displaystyle a_{\textbf {p}}(t)=-i\int _{-\infty }^{t}({\textbf {E}}_{XUV}(t')+{\textbf {E}}_{IR}(t'))\cdot {\textbf {d}}[{\textbf {p}}+{\textbf {A}}_{XUV}(t')+{\textbf {A}}_{IR}(t')]e^{+i(I_{P}t'-S(t,t'))}dt'\quad (1.6)}

con

S(t,t′)=∫t′t12(pag+AIR(t″)+AincógnitaUV(t″))2dt″{\displaystyle S(t,t')=\int _{t'}^{t}{\frac {1}{2}}({\textbf {p}}+{\textbf {A}}_{IR}(t'')+{\textbf {A}}_{XUV}(t''))^{2}dt''}.

En este punto, podemos dividir la ecuación.(1.6){\displaystyle (1.6)}en dos contribuciones: ionización directa e ionización de campo fuerte ( régimen multifotónico ), respectivamente.

Por lo general, estos dos términos son relevantes en diferentes regiones energéticas del continuo.

En consecuencia, para condiciones experimentales típicas, se descarta este último proceso y solo se considera la ionización directa del pulso de attosegundos. [ 32 ]

Entonces, dado que el pulso de attosegundos es más débil que el infrarrojo, se mantieneAIR(t)>>AincógnitaUV(t){\displaystyle {\textbf {A}}_{IR}(t)>>{\textbf {A}}_{XUV}(t)}. De este modo,AincógnitaUV(t){\displaystyle {\textbf {A}}_{XUV}(t)}se suele descuidar en la ecuación.(1.6){\displaystyle (1.6)}.

Además de eso, podemos reescribir el pulso de attosegundos como una función retardada con respecto al campo IR,[AIR(t),miincógnitaUV(t−τ)]{\displaystyle [{\textbf {A}}_{IR}(t),{\textbf {E}}_{XUV}(t-\tau )]}.

Por lo tanto, la distribución de probabilidad,|apag(τ)|2{\displaystyle |a_{\textbf {p}}(\tau )|^{2}}, de encontrar un electrón ionizado en el continuo con momentopag{\displaystyle {\textbf {p}}}, después de que se haya producido la interacción (ent=∞{\displaystyle t=\infty }), en experimentos de bombeo-sonda,

con un pulso IR intenso y un pulso XUV retardado de attosegundos, viene dado por:

apag(τ)=−i∫−∞∞miincógnitaUV(t−τ)⋅d[pag+AIR(t)]mi+i(IPAGt−S(t))dt(1.7){\displaystyle a_{\textbf {p}}(\tau )=-i\int _{-\infty }^{\infty }{\textbf {E}}_{XUV}(t-\tau )\cdot {\textbf {d}}[{\textbf {p}}+{\textbf {A}}_{IR}(t)]e^{+i(I_{P}t-S(t))}dt\quad (1.7)}

con

S(t)=12|pag|2t+∫t∞(pag⋅AIR(t′)+12|AIR(t′)|2)dt′{\displaystyle S(t)={\frac {1}{2}}|{\textbf {p}}|^{2}t+\int _{t}^{\infty }({\textbf {p}}\cdot {\textbf {A}}_{IR}(t')+{\frac {1}{2}}|{\textbf {A}}_{IR}(t')|^{2})dt'}

Ecuación(1.7){\displaystyle (1.7)}Describe el fenómeno de fotoionización de la interacción de dos colores (XUV-IR) con un átomo de un solo nivel y un solo electrón activo.

Este peculiar resultado puede considerarse un proceso de interferencia cuántica entre todas las posibles trayectorias de ionización, iniciado por un pulso de attosegundos XUV retardado, con un movimiento posterior en los estados continuos impulsado por un fuerte campo IR. [ 32 ]

La distribución resultante de fotoelectrones en 2D (momento, o equivalentemente energía, frente al retardo) se denomina traza de rayas. [ 45 ]

Técnicas

Aquí se enumeran y analizan algunas de las técnicas y enfoques más comunes que se emplean en los centros de investigación de attosegundos.

Metrología con espectroscopia fotoelectrónica (FROG-CRAB)

Simulación de una traza de barrido en neón. La duración del pulso de attosegundos es de 350  as, con una longitud de onda central en el armónico 33 de un láser de 800 nm. El pulso de 800 nm, que actúa como barrido ascendente y descendente en la traza del fotoelectrón, tiene una duración de 7  fs con una intensidad máxima de 5 TW/ cm² . [ 46 ]

Un desafío diario en la ciencia de los attosegundos es caracterizar las propiedades temporales de los pulsos de attosegundos utilizados en cualquier experimento de bombeo-sonda con átomos, moléculas o sólidos.

La técnica más utilizada se basa en la compuerta óptica resuelta en frecuencia para una reconstrucción completa de ráfagas de attosegundos (FROG-CRAB). [ 44 ]

La principal ventaja de esta técnica es que permite explotar la técnica corroborada de compuerta óptica resuelta en frecuencia (FROG), [ 47 ] desarrollada en 1991 para la caracterización de pulsos de picosegundos a femtosegundos, al campo de los attosegundos.

La reconstrucción completa de ráfagas de attosegundos (CRAB) es una extensión de FROG y se basa en la misma idea que la reconstrucción del campo.

En otras palabras, FROG-CRAB se basa en la conversión de un pulso de attosegundos en un paquete de ondas electrónicas que se libera en el continuo por fotoionización atómica, como ya se describió con la ecuación.(1.7){\displaystyle (1.7)}.

La función del pulso láser de baja frecuencia (por ejemplo, un pulso infrarrojo) es actuar como puerta de enlace para la medición temporal.

Luego, al explorar diferentes retardos entre el pulso de baja frecuencia y el pulso de attosegundo, se puede obtener un rastro de rayas (o espectrograma de rayas). [ 45 ]

Este espectrograma 2D se analiza posteriormente mediante un algoritmo de reconstrucción con el objetivo de recuperar tanto el pulso de attosegundos como el pulso IR, sin necesidad de tener conocimientos previos sobre ninguno de ellos.

Sin embargo, como en la ecuación.(1.7){\displaystyle (1.7)}En concreto, los límites intrínsecos de esta técnica radican en el conocimiento de las propiedades del dipolo atómico, en particular de la fase cuántica del dipolo atómico. [ 41 ] [ 48 ]

La reconstrucción tanto del campo de baja frecuencia como del pulso de attosegundos a partir de un rastro de estelas se suele lograr mediante algoritmos iterativos, tales como:

  • Algoritmo de proyecciones generalizadas de componentes principales (PCGPA). [ 49 ]
  • Algoritmo de proyección generalizada de la transformada de Volkov (VTGPA). [ 50 ]
  • Motor iterativo ptychográfico extendido (ePIE). [ 51 ]

Véase también

Referencias

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