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Fiveling

Nanopartícula decaédrica de PtFe1.2. [ 1 ] Un fiveling , también conocido como nanopartícula decaédrica , partícula múltiplemente maclada (MTP), nanopartícula pentagonal , penta...

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Nanopartícula decaédrica de PtFe1.2. [ 1 ]

Un fiveling , también conocido como nanopartícula decaédrica , partícula múltiplemente maclada (MTP), nanopartícula pentagonal , pentatwin o macla quíntuple, es un tipo de cristal maclado que puede existir en tamaños que van desde nanómetros hasta milímetros . Contiene cinco monocristales diferentes dispuestos alrededor de un eje común. En la mayoría de los casos, cada unidad tiene una disposición cúbica centrada en las caras (fcc) de los átomos, aunque también se conocen otros tipos de estructura cristalina .

Se nuclean a tamaños bastante pequeños en el rango de los nanómetros , pero pueden crecer mucho más. Se han encontrado en cristales minerales [ a ] excavados de minas como pentagonita [ 2 ] u oro nativo de Ucrania, [ 3 ] en varillas de metales cultivadas mediante procesos electroquímicos y en nanopartículas producidas por la condensación de metales ya sea sobre sustratos o en gases inertes. Se han investigado por sus posibles usos en áreas como la mejora de la eficiencia de las células solares o la catálisis heterogénea para una producción más eficiente de productos químicos. La información sobre ellos se distribuye en una amplia gama de disciplinas científicas, principalmente química , ciencia de los materiales , mineralogía , nanomateriales y física . Debido a que se han utilizado muchos nombres diferentes, a veces la información en las diferentes disciplinas o dentro de una misma disciplina está fragmentada y se superpone.

En tamaños pequeños en el rango de nanómetros, hasta milímetros en tamaño, con metales fcc a menudo tienen una combinación de facetas {111} y {100}, una forma de baja energía llamada decaedro de Marks . [ 4 ] [ 5 ] En relación con un monocristal , en tamaños pequeños un fiveling puede ser una estructura de menor energía debido a que tiene más facetas superficiales de baja energía . [ b ] Para compensar esto hay un costo de energía debido a las deformaciones elásticas para cerrar una brecha angular ( disclinación ), lo que hace que sean más altos en energía en tamaños más grandes. Pueden ser la estructura más estable en algunos tamaños intermedios, pero pueden ser una entre muchas en una población de diferentes estructuras debido a una combinación de nanopartículas coexistentes y factores de crecimiento cinético. La temperatura, el entorno gaseoso y la quimisorción pueden jugar un papel importante tanto en su estabilidad termodinámica como en su crecimiento. Si bien a menudo son simétricos, también pueden ser asimétricos con la disclinación no en el centro de la partícula.

Historia

Versión redibujada del boceto de 1831 de un fiveling de oro de Rose, [ 6 ] que es un decaedro de Marks [ 7 ] [ 8 ] conγ111≈0,7γ100{\displaystyle \gamma _{111}\approx 0.7\gamma _{100}}.

Desde el siglo XIX existen informes de estas partículas por autores como Jacques-Louis Bournon en 1813 para la marcasita , [ 9 ] [ 10 ] y Gustav Rose en 1831 para el oro. [ 6 ] En mineralogía y la literatura sobre maclado de cristales se las denomina un tipo de macla cíclica donde varias unidades monocristalinas idénticas se disponen en un patrón anular donde todas se unen en un punto o línea común. [ 11 ] El nombre fiveling proviene de que tienen cinco miembros (monocristales). [ 12 ] Los fivelings también se han descrito como un tipo de maclado de macla . [ 13 ] La literatura más antigua era principalmente observacional, con información sobre muchos materiales documentada por Victor Mordechai Goldschmidt en su Atlas der Kristallformen . [ 14 ] Hay dibujos disponibles que muestran su presencia en marcasita, oro, plata, cobre y diamante. Se siguen encontrando nuevas formas minerales con una estructura de cinco maclas, por ejemplo la pentagonita , cuya estructura se descifró por primera vez en 1973, recibe su nombre porque a menudo se encuentra con maclas de cinco pliegues. [ 2 ] [ 15 ]

La mayoría de los análisis modernos comenzaron con la observación de estas partículas por Shozo Ino y Shiro Ogawa en 1966-67, [ 16 ] [ 17 ] e independientemente pero un poco más tarde (lo cual reconocieron) en el trabajo de John Allpress y John Veysey Sanders. [ 18 ] En ambos casos, estos fueron para la deposición al vacío de metal sobre sustratos en condiciones muy limpias ( ultra alto vacío  ), donde se formaron islas de nanopartículas de tamaño de 10-50 nm durante el crecimiento de la película delgada . Usando microscopía electrónica de transmisión y difracción, estos autores demostraron la presencia de las cinco unidades de monocristal en las partículas, y también las relaciones de maclado. También observaron monocristales y un tipo relacionado de nanopartícula icosaédrica . Llamaron a los cristales quíntuples e icosaédricos partículas de maclado múltiple ( MTP ). En los primeros trabajos se formaron formas de decaedro casi perfectas ( bipirámide pentagonal) e icosaedro, por lo que se les llamó MTP decaédricos o MTP icosaédricos , nombres que conectan con el decaedro (D5h{\displaystyle D_{5h}}) y icosaédrico (Ih{\displaystyle I_{h}}) simetrías de grupo puntual . [ c ] Paralelamente, y aparentemente de forma independiente, hubo trabajos sobre bigotes metálicos más grandes ( nanocables ) que a veces mostraban una estructura quíntuple muy similar, [ 19 ] [ 20 ] un suceso reportado en 1877 por Gerhard vom Rath . [ 21 ] Hubo un análisis bastante extenso a continuación, particularmente para las nanopartículas, tanto de su estructura interna por algunos de los primeros microscopios electrónicos que podían obtener imágenes a escala atómica, [ 22 ] como por varios modelos continuos o atómicos como se cita más adelante.

Tras estos primeros trabajos, se realizó un gran esfuerzo, principalmente en Japón, para comprender lo que entonces se denominaba "partículas finas", pero que hoy se conocerían como nanopartículas. Calentando diferentes elementos hasta que los átomos se evaporaron y luego se condensaron en una atmósfera inerte de argón, se obtuvieron partículas finas de casi todos los sólidos elementales, las cuales se analizaron posteriormente mediante microscopios electrónicos. Se encontraron partículas decaédricas en todos los materiales cúbicos centrados en las caras y en algunos otros, a menudo junto con otras formas. [ 23 ] [ 24 ] [ 25 ]

Estructura decaédrica de energía mínima calculada para 75 átomos con un potencial de Lennard-Jones , una versión atomística de un decaedro de Marks. [ 26 ]

Aunque hubo cierto trabajo continuo durante las décadas siguientes, fue con la Iniciativa Nacional de Nanotecnología [ 27 ] que se reavivó un interés sustancial. Al mismo tiempo, términos como nanopartícula pentagonal , pentatwin o twin quíntuple se hicieron comunes en la literatura, junto con los nombres anteriores. Ahora se han publicado una gran cantidad de métodos diferentes para fabricar fivelings, a veces con un alto rendimiento pero a menudo como parte de una población más grande de diferentes formas. [ 28 ] Estos van desde métodos de solución coloidal [ 29 ] hasta diferentes enfoques de deposición. [ 23 ] [ 30 ] Está documentado que los fivelings ocurren con frecuencia para diamante, [ 31 ] [ 32 ] oro y plata, [ 33 ] a veces para cobre [ 34 ] [ 35 ] o paladio [ 36 ] [ 37 ] y con menos frecuencia para algunos de los otros metales cúbicos centrados en las caras (fcc) como el níquel. [ 4 ] También hay casos como el pentagonito donde la estructura cristalina permite el maclado quíntuple con una deformación elástica mínima o nula ( véase más adelante ). [ 2 ] Hay trabajos donde se han observado en cristales coloidales que consisten en matrices ordenadas de nanopartículas, [ 38 ] [ 39 ] y monocristales compuestos de nanopartículas decaédricas individuales. [ 40 ] Se ha realizado un modelado extenso mediante muchos enfoques diferentes, como átomo embebido , [ 4 ] muchos cuerpos, [ 41 ] dinámica molecular , [ 42 ] enfoques de enlace fuerte , [ 43 ] y métodos de teoría del funcional de la densidad [ 44 ] como discuten Francesca Baletto y Riccardo Ferrando [ 45 ] y también se discute para paisajes de energía más adelante.

cepa de disclinación

Bipirámide pentagonal que muestra la brecha angular para la estructura cúbica centrada en las caras .

Estas partículas constan de cinco unidades diferentes (monocristalinas) que se unen mediante límites de macla . La forma más simple que se muestra en la figura tiene cinco cristales tetraédricos que suelen tener una estructura cúbica centrada en las caras , pero existen otras posibilidades como la cúbica de diamante y algunas otras, así como formas más complejas. El ángulo entre dos planos de macla es de aproximadamente 70,5 grados en la estructura cúbica centrada en las caras, por lo que cinco de estos suman 352,5 grados (no 360 grados), lo que da lugar a una brecha angular. En tamaños pequeños, esta brecha se cierra mediante una deformación elástica , que Roland de Wit señaló [ 46 ] [ 47 ] que podría describirse como una disclinación en cuña, un tipo de defecto que Vito Volterra analizó por primera vez en 1907. [ 48 ] Con una disclinación, las deformaciones para cerrar la brecha varían radialmente y se distribuyen por toda la partícula.

Con otras estructuras el ángulo puede ser diferente; la marcasita tiene un ángulo de macla de 74,6 grados, por lo que en lugar de cerrar una cuña faltante, se debe abrir una de ángulo de 13 grados, lo que se denominaría una disclinación negativa de 13 grados. Chao Liang y Yi Yu [ 49 ] han señalado que cuando se incluyen intermetálicos hay un rango de ángulos diferentes, algunos similares a fcc donde hay una deficiencia (disclinación positiva), otros como AuCu donde hay una superposición (disclinación negativa) similar a la marcasita, [ 9 ] [ 50 ] mientras que el pentagonito tiene probablemente la superposición más pequeña a 3,5 grados. [ 2 ]

Vista superior de la tensión de Von Mises en una bipirámide pentagonal y un decaedro de Marks. [ 51 ]

Los primeros datos experimentales de microscopía electrónica de transmisión de alta resolución [ 22 ] respaldaron la idea de un campo de deformación de disclinación distribuido en las nanopartículas, al igual que el campo oscuro y otros modos de imagen en microscopios electrónicos. [ 52 ] En partículas más grandes , se han detectado dislocaciones que alivian parte de la deformación. [ 53 ] [ 24 ] [ 54 ] [ 55 ] La deformación de disclinación requiere una energía que escala con el volumen de la partícula, por lo que las dislocaciones o los límites de grano tienen menor energía para tamaños grandes. [ 56 ]

Más recientemente, se ha realizado un análisis detallado de las posiciones atómicas, primero por Craig Johnson et al., [ 57 ] seguido por varios otros autores, [ 58 ] [ 59 ] [ 60 ] proporcionando más información sobre las deformaciones y mostrando cómo se distribuyen en las partículas. Si bien el campo de deformación de disclinación clásico es un modelo de primera aproximación razonable, existen diferencias cuando se utilizan modelos elásticos más completos, como los métodos de elementos finitos , particularmente como señalan Johnson et al., es necesario utilizar elasticidad anisotrópica . [ 57 ] [ 61 ] [ 60 ] Una complicación adicional es que el campo de deformación es tridimensional, y se necesitan enfoques más complejos para medir todos los detalles como detallan Bart Goris et al., quienes también mencionan problemas con la deformación de la película de soporte. [ 62 ] Además, como señalan Srikanth Patala, Monica Olvera de la Cruz y Marks [ 51 ] y se muestra en la figura, la tensión de Von Mises es diferente para las bipirámides pentagonales (de crecimiento cinético) en comparación con la forma de energía mínima. [ 51 ] A partir de 2024, las deformaciones son consistentes con los cálculos de elementos finitos y un campo de deformación de disclinación, con la posible adición de un componente de cizallamiento en los límites de macla para acomodar algunas de las deformaciones. [ 57 ] [ 59 ] [ 60 ]

Una alternativa al modelo de deformación por disclinación propuesto por BG Bagley en 1965 para los bigotes [ 63 ] es que hay un cambio en la estructura atómica que se aleja de la cúbica centrada en las caras; una hipótesis de que una estructura cristalina tetragonal [ 64 ] tiene menor energía que la fcc, y una estructura atómica de menor energía conduce a las partículas decaédricas. Esta visión fue ampliada por Cary Y. Yang [ 65 ] y también se puede encontrar en algunos de los primeros trabajos de Miguel José Yacamán . [ 66 ] [ 67 ] Se han realizado mediciones de la estructura promedio usando difracción de rayos X que se ha argumentado que apoyan esta visión. [ 68 ] Sin embargo, estas mediciones de rayos X solo ven el promedio que necesariamente muestra una disposición tetragonal, y hay evidencia extensa de deformaciones no homogéneas que se remontan al trabajo inicial de Allpress y Sanders, [ 18 ] Tsutomu Komoda, [ 22 ] Marks y David J. Smith [ 52 ] y más recientemente por imágenes de alta resolución de detalles de la estructura atómica. [ 57 ] [ 58 ] [ 59 ] [ 60 ] Como se mencionó anteriormente , a partir de 2024 las imágenes experimentales respaldan un modelo de disclinación con elasticidad anisotrópica.

Forma tridimensional

Decaedros para diferentes energías superficiales (100) a (111); arriba, a lo largo del eje común y abajo desde el lateral. [ 69 ]
Fiveling de oro, 0,5 cm de altura de Miass, Siberia, Rusia, un decaedro de Marks conγ111≈0,86γ100{\displaystyle \gamma _{111}\approx 0.86\gamma _{100}}.

La forma tridimensional depende de cómo se forman los fivelings, incluyendo el entorno como la presión del gas y la temperatura. En los primeros trabajos solo se informaron bipirámides pentagonales. [ 16 ] [ 17 ] [ 18 ] En 1970 Ino intentó modelar la energética, pero encontró que estas bipirámides tenían mayor energía que los monocristales con una forma de construcción de Wulff . Encontró una forma de menor energía donde agregó facetas {100}, [ 70 ] lo que ahora se conoce comúnmente como el decaedro de Ino . La energía superficial de esta forma y un gemelo icosaédrico relacionado escala como la potencia de dos tercios del volumen, por lo que pueden tener menor energía que un monocristal como se discute más adelante .

Sin embargo, si bien Ino pudo explicar las partículas icosaédricas, no pudo explicar las decaédricas. Posteriormente, Laurence D. Marks propuso un modelo que utiliza tanto datos experimentales como un análisis teórico, basado en una construcción de Wulff modificada que incluye más facetas superficiales, incluyendo las {100} de Ino, así como superficies {111} reentrantes en los límites de macla con la posibilidad de otras como {110}, mientras se conserva la decaédrica.D5h{\displaystyle D_{5h}}simetría del grupo puntual. [ 7 ] [ 8 ] [ 56 ] Este enfoque también incluye el efecto del gas y otros factores ambientales a través de cómo cambian la energía superficial de diferentes facetas. Al combinar este modelo con la elasticidad de de Wit, [ 47 ] Archibald Howie y Marks pudieron racionalizar la estabilidad del decaedro a partículas. [ 56 ] Otros trabajos pronto confirmaron la forma reportada por Marks para partículas recocidas. [ 71 ] Esto fue confirmado más tarde en cálculos atomísticos detallados por Charles Cleveland y Uzi Landman, quienes acuñaron el término decaedros de Marks para estas formas, [ 4 ] este nombre ahora es ampliamente utilizado. [ 25 ] [ 33 ] [ 72 ] [ 73 ]

La energía mínima o forma termodinámica para estas partículas [ 7 ] [ 8 ] depende de las energías superficiales relativas de diferentes facetas, similar a una forma de Wulff de un solo cristal; se forman combinando segmentos de una construcción de Wulff convencional con dos facetas internas adicionales para representar los límites de macla. [ 8 ] [ 7 ] Una descripción general de los códigos para calcular estas formas fue publicada en 2021 por Christina Boukouvala et al. [ 74 ] Considerando solo las facetas {111} y {100}: [ 7 ] [ 8 ]

  • El decaedro Ino se produce cuando la energía superficial de las facetas {100} es pequeña,γ111>2γ100/3{\displaystyle \gamma _{111}>2\gamma _{100}/{\sqrt {3}}};
  • Es común el decaedro de Marks con facetas {100} y una superficie reentrante en los límites de macla paraγ100/3<γ111<2γ100/3{\displaystyle \gamma _{100}/{\sqrt {3}}<\gamma _{111}<2\gamma _{100}/{\sqrt {3}}}
  • Conγ111<γ100/3{\displaystyle \gamma _{111}<\gamma _{100}/{\sqrt {3}}}No hay facetado {100}, y las partículas han sido llamadas nanoestrellas. [ 75 ]
  • Para muy bajoγ100{\displaystyle \gamma _{100}}La forma de equilibrio es una varilla larga a lo largo del eje quíntuple común.

La fotografía de un  fiveling de oro de 0,5 cm de Miass es un decaedro de Marks conγ111≈0,85γ100{\displaystyle \gamma _{111}\approx 0.85\gamma _{100}}, mientras que el boceto de Rose [ 6 ] es paraγ111≈0,7γ100{\displaystyle \gamma _{111}\approx 0.7\gamma _{100}}El cúmulo de 75 átomos mostrado arriba corresponde a la misma forma para un número pequeño de átomos. Experimentalmente, en cristales fcc son comunes los fivelings con solo facetas {111} y {100}, pero pueden estar presentes muchas otras facetas en la construcción de Wulff que conducen a formas más redondeadas, [ 8 ] [ 72 ] por ejemplo facetas {113} para el silicio. [ 76 ] Se sabe que la superficie puede reconstruirse a una disposición atómica diferente en el plano atómico más externo, por ejemplo una reconstrucción de dímero para facetas {100} de partículas de silicio [ 76 ] de una capa hexagonal sobre las facetas {100} de decaedros de oro. [ 72 ]

Imagen SEM de una varilla decagonal de plata. [ 77 ]

La forma que se presenta depende no solo de la energía superficial de las diferentes facetas, sino también de cómo crecen las partículas. La forma termodinámica está determinada por la construcción de Wulff , que considera la energía de cada faceta superficial posible y produce la forma de menor energía. El decaedro de Marks original se basó en una forma de construcción de Wulff que tiene en cuenta los límites de macla. [ 7 ] [ 8 ] Hay una construcción de Wulff cinética relacionada donde se utiliza la tasa de crecimiento de diferentes superficies en lugar de las energías. [ 69 ] [ 78 ] Este tipo de crecimiento importa cuando la formación de una nueva isla en una faceta plana limita la tasa de crecimiento. [ 79 ] Si las superficies {100} de Ino crecen más rápido, entonces no aparecerán en la forma final, de manera similar para las superficies reentrantes en los límites de macla, lo que lleva a las bipirámides pentagonales que se observan a menudo. [ 69 ] Alternativamente, si las superficies {111} crecen rápidamente y las {100} lentamente, la forma cinética será una varilla larga a lo largo del eje quíntuple común como se muestra en la figura. [ 80 ] [ 81 ] [ 77 ] [ 82 ]

Fiveling (nanopartícula decaédrica) que muestra crecimiento por difusión en los extremos. [ 83 ]

Otro conjunto diferente de formas puede ocurrir cuando predomina la difusión de átomos hacia las partículas, un régimen de crecimiento llamado crecimiento controlado por difusión . En tales casos, la curvatura de la superficie puede desempeñar un papel importante, [ 84 ] [ 78 ] por ejemplo, dando lugar a picos que se originan en las esquinas afiladas de bipirámides pentagonales, a veces dando lugar a estrellas puntiagudas, como se muestra en la figura. [ 83 ]

Energía versus tamaño

El enfoque más común para comprender la formación de estas partículas, utilizado por primera vez por Ino en 1969, [ 70 ] consiste en analizar la energía en función del tamaño, comparando gemelos icosaédricos , nanopartículas decaédricas y monocristales. La energía total para cada tipo de partícula se puede escribir como la suma de tres términos:

mitotal=mistúrFadomiV2/3+mistrainorteV+mistúrFadomi strmissV2/3{\displaystyle E_{total}=E_{superficie}V^{2/3}+E_{deformación}V+E_{tensión\ superficial}V^{2/3}}

para un volumenV{\displaystyle V}, dóndemistúrFadomi{\displaystyle E_{superficie}}es la energía superficial ,mistrainorte{\displaystyle E_{deformación}}es la energía de deformación de disclinación para cerrar la brecha (o superposición para marcasita y otros), ymistúrFadomi strmiss{\displaystyle E_{esfuerzo\ superficial}}es un término de acoplamiento para el efecto de la deformación en la energía superficial a través de la tensión superficial , [ 85 ] [ 86 ] [ 87 ] que puede ser una contribución significativa. [ 61 ] La suma de estos tres términos se compara con la energía superficial total de un monocristal (que no tiene deformación) y con términos similares para una partícula icosaédrica. Debido a que las partículas decaédricas tienen una energía superficial total menor que los monocristales debido (aproximadamente, en fcc) a más superficies {111} de baja energía, son más bajas en energía total para un régimen de tamaño intermedio, siendo las partículas icosaédricas más estables en tamaños muy pequeños. (La partícula icosaédrica tiene aún más superficies {111}, pero también más deformación. [ 56 ] ) En tamaños grandes la energía de deformación puede volverse muy grande, por lo que es energéticamente favorable tener dislocaciones y/o un límite de grano en lugar de una deformación distribuida. [ 55 ] Las muestras minerales muy grandes están casi con certeza atrapadas en configuraciones metaestables de mayor energía.

No existe un consenso general sobre los tamaños exactos en los que hay una transición en la que el tipo de partícula tiene la energía más baja, ya que estos varían con el material y también con el entorno, como el gas y la temperatura; el término de tensión superficial de acoplamiento y también las energías superficiales de las facetas son muy sensibles a estos. [ 88 ] [ 89 ] [ 90 ] Además, como lo describieron por primera vez Michael Hoare y P. Pal [ 91 ] y R. Stephen Berry [ 92 ] [ 93 ] y lo analizaron para estas partículas Pulickel Ajayan y Marks [ 94 ] así como lo discutieron otros como Amanda Barnard , [ 95 ] David J. Wales , [ 41 ] [ 64 ] [ 96 ] Kristen Fichthorn [ 97 ] y Baletto y Ferrando, [ 45 ] en tamaños muy pequeños habrá una población estadística de diferentes estructuras, por lo que coexistirán muchas diferentes. En muchos casos, se cree que las nanopartículas crecen a partir de una semilla muy pequeña sin cambiar de forma y reflejan la distribución de las estructuras coexistentes. [ 28 ]

Paisaje energético para un cúmulo de Leonard-Jones de 75 átomos en función de la temperatura y un parámetro de orden. [ 26 ]

Para sistemas donde las morfologías icosaédricas y decaédricas tienen energías relativamente bajas, la competencia entre estas estructuras tiene implicaciones para la predicción de la estructura y para las propiedades termodinámicas y cinéticas globales. Esto se debe a un paisaje energético de doble embudo [ 98 ] [ 99 ] donde las dos familias de estructuras están separadas por una barrera de energía relativamente alta a la temperatura en la que se encuentran en equilibrio termodinámico . Esta situación surge para un cúmulo de 75 átomos con el potencial de Lennard-Jones , donde el mínimo de energía potencial global es decaédrico, y las estructuras basadas en icosaedros de Mackay incompletos [ 100 ] también tienen energía potencial baja, pero entropía más alta. La barrera de energía libre entre estas familias es grande en comparación con la energía térmica disponible a la temperatura en la que se encuentran en equilibrio. En la figura se muestra un ejemplo, con la probabilidad en la parte inferior y la energía arriba, con ejes de un parámetro de orden.Q6{\displaystyle Q_{6}}y temperaturaT{\displaystyle T}A bajas temperaturas, el clúster decaédrico de 75 átomos (Dh) es el mínimo global de energía libre, pero a medida que aumenta la temperatura, la mayor entropía de las estructuras competidoras basadas en icosaedros incompletos (Ic) provoca el análogo de sistema finito de una transición de fase de primer orden ; a temperaturas aún más altas se favorece un estado similar a un líquido. [ 26 ]

Se han realizado experimentos que respaldan esta investigación, en los que se obtienen imágenes de nanopartículas individuales mediante microscopios electrónicos, ya sea durante su crecimiento o en función del tiempo. Uno de los primeros trabajos fue el de Yagi et al. [ 101 ] , quienes observaron directamente cambios en la estructura interna con el tiempo durante el crecimiento. Trabajos más recientes han observado variaciones en la estructura interna en células líquidas [ 102 ] , o cambios entre diferentes formas debido al calentamiento o al haz de electrones en un microscopio electrónico [ 103 ] [ 104 ] [ 105 ] , incluyendo efectos del sustrato [ 42 ] .

Hermanamiento sucesivo

Allpress y Sanders propusieron un enfoque alternativo para minimizar la energía y comprender estas partículas, denominado "maclado sucesivo". [ 18 ] En este método, se parte de una única unidad tetraédrica, que luego forma un gemelo, ya sea por accidente durante el crecimiento o por colisión con otro tetraedro. Se propuso que este proceso podría continuar hasta que finalmente se unieran cinco unidades. [ 106 ]

Simulación atomística del movimiento de disclinación en partículas decaédricas, mostrando las energías relativas a decaedros y tetraedros de Marks perfectos. [ 106 ]

El término "maclado sucesivo" ahora significa un concepto relacionado: movimiento de la disclinación hacia o desde una posición simétrica como se muestra en la simulación atomística de la figura; [ 106 ] véase también Haiqiang Zhao et al [ 73 ] para imágenes experimentales muy similares.

Si bien en muchos casos las imágenes experimentales muestran estructuras simétricas, a veces no lo son tanto y el centro quíntuple es bastante asimétrico. [ 107 ] [ 73 ] Hay casos asimétricos que pueden ser metaestables, [ 7 ] y la asimetría también puede ser un proceso de alivio de tensión [ 108 ] o estar involucrada en cómo la partícula se convierte en monocristales o a partir de monocristales. [ 101 ] [ 94 ] Durante el crecimiento puede haber cambios, como observaron directamente Katsumichi Yagi et al para el crecimiento dentro de un microscopio electrónico, [ 101 ] y se ha observado la migración de la disclinación desde el exterior en estudios de celda líquida en microscopios electrónicos. [ 102 ] Se han dado detalles extensos sobre los procesos atómicos involucrados en el movimiento de la disclinación utilizando cálculos de dinámica molecular apoyados por la teoría del funcional de la densidad como se muestra en la figura. [ 106 ]

Conexiones

Existen diversos conceptos y aplicaciones relacionados con las partículas decaédricas.

cuasicristales

Poco después del descubrimiento de los cuasicristales , Linus Pauling [ 109 ] [ 110 ] sugirió que los gemelos cíclicos quíntuples como estos eran la fuente de los datos de difracción de electrones observados por Dan Shechtman . [ 111 ] Si bien existen similitudes, los cuasicristales se consideran ahora una clase de empaquetamiento diferente de los fivelings y las partículas icosaédricas relacionadas. [ 112 ] [ 113 ]

Catalizadores heterogéneos

Existen posibles vínculos con la catálisis heterogénea , donde las partículas decaédricas muestran un rendimiento diferente. [ 114 ] [ 115 ] [ 58 ] [ 116 ] El primer estudio de Avery y Sanders [ 114 ] no las encontró en catalizadores de automóviles. Trabajos posteriores de Marks y Howie las encontraron en catalizadores de plata, [ 115 ] y ha habido otros informes. Se ha sugerido que la tensión en la superficie puede cambiar las velocidades de reacción, [ 58 ] y dado que hay evidencia de que la tensión superficial puede cambiar la adsorción de moléculas y la catálisis, existe apoyo circunstancial para esto. [ 117 ] [ 118 ] A partir de 2024, existe cierta evidencia experimental de diferente reactividad catalítica. [ 119 ] [ 116 ] [ 120 ]

Plasmónica

Se sabe que la respuesta de los polaritones de plasmón superficial en nanopartículas depende de su forma. [ 121 ] En consecuencia, las partículas decaédricas tienen respuestas ópticas específicas. [ 122 ] [ 123 ] Un uso sugerido es mejorar la absorción de luz utilizando sus propiedades plasmónicas añadiéndolas a células solares de polímero . [ 124 ]

Gemela quíntuple en una punta de Au después de una falla por tracción. [ 125 ] La barra de escala es de 2 nm.

Películas delgadas y deformación mecánica

La mayoría de las observaciones de fivelings han sido para partículas aisladas. Estructuras similares pueden ocurrir en películas delgadas cuando las partículas se fusionan para formar un recubrimiento continuo, pero no se recristalizan inmediatamente. [ 126 ] [ 127 ] También pueden formarse durante el recocido de películas, [ 128 ] [ 129 ] que simulaciones de dinámica molecular han indicado correlaciones con el movimiento de límites de macla y una disclinación, [ 130 ] similar al caso de nanopartículas aisladas descritas anteriormente . Hay evidencia experimental en películas delgadas de interacciones entre dislocaciones parciales y disclinaciones, [ 131 ] como discutido en 1971 por de Wit. [ 46 ] También pueden formarse por deformación mecánica. [ 125 ] La formación de una estructura local de fiveling por recocido o deformación se ha atribuido a una combinación de alivio de tensión y movimiento de maclas, [ 128 ] [ 125 ] [ 132 ] que es diferente de la formación de partículas aisladas impulsada por la energía superficial descrita anteriormente .

Véase también

Notas

  1. ↑ En mineralogía, los objetos de tamaño milimétrico se denominan normalmente cristales . En otros campos, la terminología es diferente. Cuando un quinteto tiene muy pocos átomos, por ejemplo, el más pequeño que es siete, se le llama cúmulo . También se les llama a veces núcleos o semillas . En el rango de tamaño de 2 a 100 nm, actualmente se les llama nanopartículas , aunque anteriormente se les denominaba partículas pequeñas y partículas finas .
  2. ↑ En la literatura sobre nanopartículas, así como en física y química, el término faceta se usa comúnmente para referirse a superficies externas planas, que es como se usa aquí. En la literatura mineralógica, el término faceta se usa más comúnmente para las superficies externas creadas en las superficies de las gemas mediante corte y pulido, y caras superficiales se usa para superficies cristalográficas nativas como {111}, que a veces también se denominan facetas naturales .
  3. ↑ El uso común es conectar los nombres de los grupos de puntos con las formas correspondientes en dos dimensiones, como pentagonal con pentágono, y poliedros en tres dimensiones, como decaédrico para un decaedro (bipirámide pentagonal) e icosaédrico para un icosaedro .

Referencias

  1. ↑ Jang, Ji-Hoon; Lee, Eunjik; Park, Jinwoo; Kim, Gunn; Hong, Suklyun; Kwon, Young-Uk (2013). "Síntesis racional de nanopartículas de núcleo-capa Fex@Pt para el estudio de la reacción de reducción electrocatalítica de oxígeno" . Scientific Reports . 3 (1): 2872. doi : 10.1038/srep02872 . ISSN 2045-2322 . PMC 3791448. PMID 24096587 .   
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