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Estructura de imidazolato zeolítico

La estructura de un entramado de imidazolato zeolítico se forma mediante el ensamblaje tridimensional de tetraedros de metal(imidazolato)4. Los marcos de imidazolato zeolítico (...

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La estructura de un entramado de imidazolato zeolítico se forma mediante el ensamblaje tridimensional de tetraedros de metal(imidazolato)4.

Los marcos de imidazolato zeolítico (ZIF) son una clase de marcos metalorgánicos (MOF) que son topológicamente isomorfos con las zeolitas . [ 1 ] Los ZIF están compuestos de iones de metales de transición coordinados tetraédricamente (por ejemplo, Fe , Co , Zn ) conectados por enlaces de imidazolato . Dado que el ángulo metal-imidazol-metal es similar al ángulo Si-O-Si de 145° en las zeolitas, los ZIF tienen topologías similares a las de las zeolitas. [ 2 ] Hasta 2010, se habían reportado 105 topologías de ZIF en la literatura. [ 3 ] [ 4 ] Debido a su robusta porosidad, resistencia a los cambios térmicos y estabilidad química , los ZIF se están investigando para aplicaciones como la captura de dióxido de carbono . [ 5 ]

Los vidrios ZIF se pueden sintetizar mediante el método de fusión-enfriamiento, y el primer vidrio ZIF fundido-enfriado fue fabricado y reportado por primera vez por Bennett et al. en 2015. [ 6 ] Los ZIF permanecen porosos incluso después de formar vidrios, estudios recientes han revelado que la modificación del ligante puede modular el comportamiento de fusión de los ZIF. [ 7 ] Los vidrios ZIF son un tipo de material recientemente descubierto que ha estado generando un interés creciente en los últimos años, con alrededor de 13 ZIF diferentes, incluyendo ZIF-4, ZIF-62 y ZIF-76, preparados con éxito en su estado vítreo. En la ciencia de los materiales tradicional , los vidrios se pueden dividir en tres familias principales: inorgánicos, orgánicos y metálicos. Los enlaces químicos que componen la estructura de los miembros de cada familia son enlaces mixtos iónicos/covalentes, enlaces covalentes y enlaces metálicos, respectivamente. Los vidrios ZIF, por otro lado, son un vidrio de coordinación orgánico-inorgánico descubierto recientemente, y tienen una estructura completamente diferente a la de las tres familias de vidrios tradicionales. Representan, por lo tanto, un cuarto tipo de vidrio. [ 8 ]

Historia y el primer ZIF

En 2006, Omar M. Yaghi y sus colaboradores publicaron una serie de estructuras de imidazolato zeolítico (ZIF), incluyendo el icónico ZIF-8, basándose en su trabajo pionero en estructuras metalorgánicas (MOF) . [ 9 ] Yaghi introdujo los ZIF como una nueva clase de materiales que combinaban las características estructurales de las zeolitas —como su coordinación tetraédrica y robusta estabilidad química— con la capacidad de ajuste y la porosidad de las MOF. Al unir iones metálicos (típicamente zinc o cobalto) con ligandos de imidazolato, los ZIF lograron la topología similar a la de las zeolitas manteniendo la modularidad y versatilidad de la química de las MOF. Esta innovación amplió significativamente las posibles aplicaciones de los materiales porosos en áreas como el almacenamiento de gases, la separación y la catálisis. [ 10 ]

El innovador material ZIF-8, compuesto por iones de zinc y ligandos de 2-metilimidazolato, ejemplifica las propiedades únicas de los ZIF. El ZIF-8 demostró una excepcional estabilidad química y térmica, junto con un sistema de poros altamente selectivo, lo que lo hace adecuado para aplicaciones exigentes como la captura de dióxido de carbono y la separación de hidrocarburos. [ 11 ] La introducción de los ZIF no solo amplió las capacidades de los MOF, sino que también cerró la brecha entre las zeolitas tradicionales y los materiales de estructura modernos, consolidando la reputación de Yaghi en el desarrollo de materiales porosos avanzados. [ 12 ]

Estructura vítrea

La estructura de los vidrios ZIF obtenidos por enfriamiento rápido a partir del estado fundido mantiene cierto grado de orden de corto alcance, aunque la configuración química y los entornos de coordinación, tras la fusión, pierden por completo el orden de largo alcance. Desde una perspectiva microscópica, los enlaces entre los nodos metálicos y los ligandos orgánicos (por ejemplo, los enlaces Zn-N) se rompen parcialmente a alta temperatura, y los iones metálicos subcoordinados resultantes tienen el potencial de unirse con otros ligandos orgánicos vecinos para intercambiarlos.

Un descubrimiento notable sobre la estructura del vidrio ZIF fue realizado por Rasmus et al. [ 8 ] . Antes de la publicación de esta investigación, el orden estructural de corto alcance a escala de las unidades catión-ligando permanecía desconocido debido a las limitaciones de las técnicas analíticas disponibles. El desorden estructural de corto alcance del entorno del ligando tetraédrico alrededor de los nodos metálicos en el vidrio ZIF se detectó por primera vez mediante resonancia magnética nuclear de zinc-67 . Este hallazgo demostró claramente que los vidrios ZIF son estructuralmente muy diferentes de otros tipos de vidrio conocidos, revirtiendo la visión tradicional de que una estructura de vidrio tiene orden de corto alcance y desorden de largo alcance, proporcionando una visión más amplia de lo que califica como vidrio.

Síntesis

Los ZIF se preparan principalmente mediante técnicas solvotérmicas o hidrotérmicas . Los cristales crecen lentamente a partir de una solución calentada de una sal metálica hidratada, un ImH ( imidazol con protón ácido), un disolvente y una base. [ 13 ] Los enlazadores ImH funcionalizados permiten controlar la estructura del ZIF. [ 14 ] Este proceso es ideal para generar materiales monocristalinos para difracción de rayos X de monocristal . [ 15 ] [ 16 ] Se ha explorado una amplia gama de disolventes, bases y condiciones, con el objetivo de mejorar la funcionalidad, la morfología y la dispersión del cristal . [ 17 ] Prototípicamente, se utiliza un disolvente amídico como la N,N-dimetilformamida (DMF). El calor aplicado descompone el disolvente amídico para generar aminas, que a su vez generan el imidazolato a partir de la especie de imidazol. El metanol, [ 18 ] [ 19 ] el etanol, [ 20 ] el isopropanol, [ 21 ] y el agua [ 22 ] [ 23 ] [ 24 ] también se han explorado como disolventes alternativos para la formación de ZIF pero requieren bases como la piridina , [ 25 ] TEA, [ 26 ] el formiato de sodio , [ 27 ] y NaOH. [ 28 ] Se ha descubierto que polímeros como el poli(óxido de etileno)–poli(óxido de propileno)–poli(óxido de etileno) , [ 29 ] la polivinilpirrolidona , [ 30 ] y el poli-(cloruro de dialildimetilamonio) [ 31 ] actúan como dispersantes de cristales , impartiendo control del tamaño y la morfología de las partículas.

Debido a sus prometedoras propiedades materiales, existe un gran interés en métodos de producción económicos a gran escala. La síntesis sonoquímica , que permite que las reacciones de nucleación procedan rápidamente a través de la generación acústica de calor y presión localizados, se ha explorado como una forma de acortar los tiempos de síntesis. [ 32 ] [ 33 ] Al igual que con el caso de las zeolitas, la síntesis asistida por microondas también ha sido de interés para la síntesis rápida de ZIF. [ 34 ] [ 35 ] Se ha demostrado que ambos métodos reducen los tiempos de reacción de días a horas, o de horas a minutos. También se han descrito métodos sin disolventes, como la molienda de bolas o la deposición química de vapor , para producir ZIF-8 de alta calidad. [ 36 ] [ 37 ] La deposición química de vapor es particularmente prometedora debido al alto grado de uniformidad y control de la relación de aspecto que puede ofrecer, y su capacidad de integrarse en flujos de trabajo litográficos tradicionales para películas delgadas funcionales (por ejemplo, microelectrónica). También se ha informado que la síntesis respetuosa con el medio ambiente basada en dióxido de carbono supercrítico (scCO₂ ) es un procedimiento viable para la preparación de ZIF-8 a escala industrial. [ 38 ] Trabajando en condiciones estequiométricas, se puede obtener ZIF-8 en 10 horas y no requiere el uso de exceso de ligando, aditivos, disolventes orgánicos ni pasos de limpieza.

El uso del enfriamiento rápido tradicional de metales o la sinterización de cerámicas provocaría el colapso de la estructura MOF, ya que su temperatura de descomposición térmica es inferior a su temperatura de fusión. Además, la forma amorfa de MOF se puede obtener mediante presurización o calentamiento, pero su estructura de red se rompería significativamente durante el proceso de amorfización. Bennett et al. descubrieron que ciertos miembros de la familia MOF (ZIF-4, etc.) pueden transformarse en un estado vítreo. [ 6 ] Estos cristales ZIF cuidadosamente seleccionados son capaces de formar un sólido vítreo tras calentarse y enfriarse en una atmósfera de argón. Además, el rango de fusión se puede ajustar mediante sus topologías de red.

Aplicaciones potenciales

La forma cristalina de ZIF, o MOF en general, es conocida por su porosidad, pero es difícil de producir en masa e incorporar en aplicaciones reales debido a defectos intercristalinos inevitables. [ 39 ] Un estudio aún más reciente ha demostrado que la porosidad de los ZIF se puede ajustar con precisión aplicando presiones adecuadas a través de la funcionalización del ligando, por ejemplo, ZIF-62 muestra una transición de fase continua de fase de poro abierto ( op ) a fase de poro cerrado ( cp ) al aumentar la concentración de bim− por encima de 0,35 por unidad de fórmula. [ 40 ] Casi la mitad de la porosidad permanece después de la fusión. [ 7 ] Hay varias características interesantes sobre los vidrios ZIF que abordan esos desafíos para potencialmente lograr las aplicaciones prometidas alcanzables. La primera intrigante es que el vidrio ZIF mantiene la estructura porosa como su forma cristalina después del proceso de fusión-enfriamiento, lo que significa que se puede aplicar para aplicaciones como la separación y el almacenamiento de gases. La forma vítrea también ofrecería oportunidades únicas para una fácil procesabilidad y producción en masa. Por último, pero no por ello menos importante, además del vidrio ZIF puro, los materiales compuestos basados ​​en él, mediante el ajuste de su composición y estructura, presentan la clara ventaja de un amplio margen de diseño.

Aplicaciones a la captura de carbono

Los ZIF exhiben algunas propiedades relevantes para la captura de dióxido de carbono, [ 41 ] mientras que la tecnología comercial todavía se centra en disolventes de amina. [ 42 ]

Se sabe que las zeolitas tienen poros ajustables, que van desde 3 a 12 Angstroms , lo que les permite separar el dióxido de carbono. Debido a queCO2{\displaystyle {\ce {CO2}}}Dado que la molécula tiene una longitud aproximada de 5,4 angstroms, las zeolitas con un tamaño de poro de 4 a 5 angstroms pueden ser idóneas para la captura de dióxido de carbono. Sin embargo, también es necesario considerar otros factores para determinar la eficacia de las zeolitas en la captura de dióxido de carbono. El primero es la basicidad, que se puede generar mediante un intercambio catiónico de metales alcalinos. El segundo es la relación Si/Al, que influye en la capacidad de intercambio catiónico. Para obtener una mayor capacidad de adsorción, debe haber una menor relación Si/Al para aumentar la capacidad de intercambio catiónico.

Se ha descubierto que los ZIF 68, 69, 70, 78, 81, 82, 95 y 100 tienen una capacidad de absorción muy alta, lo que significa que pueden almacenar mucho dióxido de carbono, aunque su afinidad por él no siempre es fuerte. De estos, el 68, el 69 y el 70 muestran una alta afinidad por el dióxido de carbono, evidenciada por sus isotermas de adsorción, que muestran una absorción pronunciada a bajas presiones. Un litro de ZIF puede contener 83 litros de CO₂ . Esto también podría ser útil para la adsorción por variación de presión . [ 43 ]

separación de gases

En 2020, Yuhan et al. fabricaron por primera vez una membrana vítrea de ZIF-62 sobre un soporte de alúmina nanoporosa para la separación de gases. [ 44 ] El proceso de vitrificación elimina eficazmente la formación de límites de grano dentro del vidrio, y la capacidad de tamizado molecular de dicha membrana mejora significativamente. El valor de las selectividades ideales de varios pares de gases, por ejemplo, CO₂ / N₂ , es mucho mayor que las selectividades de Knudsen, y el excelente rendimiento de la membrana vítrea de ZIF-62 no solo supera ampliamente el límite superior de Robeson, sino que también supera a la mayoría de los demás materiales MOF policristalinos puros reportados hasta la fecha.

Otras aplicaciones de separación

Gran parte de la investigación sobre ZIF se centra en la separación de hidrógeno y dióxido de carbono, ya que un ZIF bien estudiado, el ZIF-8, presenta un factor de separación muy alto para mezclas de hidrógeno y dióxido de carbono. También es muy eficaz para la separación de mezclas de hidrocarburos, como las siguientes:

  • Etano-propano = 80
  • Etileno-propileno = 10
  • Etileno-propano = 167

Además de la separación de gases, los ZIF tienen el potencial de separar componentes de biocombustibles, específicamente agua y etanol. De todos los ZIF que se han probado, el ZIF-8 muestra una alta selectividad. Los ZIF también han demostrado potencial para separar otros alcoholes, como propanol y butanol, del agua. Normalmente, el agua y el etanol (u otros alcoholes) se separan mediante destilación; sin embargo, los ZIF ofrecen una opción de separación con menor consumo de energía. [ 45 ]

Catálisis

Los ZIF también tienen un gran potencial como catalizadores heterogéneos; se ha demostrado que el ZIF-8 actúa como un buen catalizador para la transesterificación de aceites vegetales, la reacción de acilación de Friedel-Crafts entre cloruro de benzoílo y anisol, y para la formación de carbonatos. Las nanopartículas de ZIF-8 también se pueden usar para mejorar el rendimiento en la reacción de condensación de Knoevenagel entre benzaldehído y malononitrilo. [ 46 ] Los ZIF también han demostrado funcionar bien en reacciones de oxidación y epoxidación; se ha demostrado que el ZIF-9 cataliza la oxidación aeróbica de tetralina y la oxidación de muchas otras moléculas pequeñas. También puede catalizar reacciones para producir hidrógeno a temperatura ambiente, específicamente la deshidrogenación de dimetilamina borano y la hidrólisis de Na BH 4 .

La tabla que aparece a continuación ofrece una lista más completa de ZIF que pueden actuar como catalizadores para diferentes reacciones orgánicas. [ 3 ]

Dispositivos de detección y electrónicos

Los ZIF también son buenos candidatos para sensores químicos debido a sus propiedades de adsorción ajustables. El ZIF-8 muestra sensibilidad cuando se expone al vapor de mezclas de etanol y agua, y esta respuesta depende de la concentración de etanol en la mezcla. [ 47 ] Además, los ZIF son materiales atractivos para matrices de biosensores, como biosensores electroquímicos, para mediciones electroquímicas in vivo. También tienen aplicaciones potenciales como sondas luminiscentes para la detección de iones metálicos y moléculas pequeñas. La luminiscencia del ZIF-8 es altamente sensible aCu2+{\displaystyle {\ce {Cu2+}}}, yCd2+{\displaystyle {\ce {Cd2+}}}iones así como acetona. Las nanopartículas ZIF también pueden detectar fragmentos de ADN monocatenario marcados con fluorescencia. [ 47 ]

Administración de medicamentos

Debido a que los ZIF son porosos, químicamente estables, térmicamente estables y ajustables, representan una plataforma potencial para la administración y liberación controlada de fármacos. El ZIF-8 es muy estable en agua y soluciones acuosas de hidróxido de sodio, pero se descompone rápidamente en soluciones ácidas, lo que indica una sensibilidad al pH que podría facilitar el desarrollo de plataformas de liberación de fármacos basadas en ZIF. [ 47 ]

Comparación de los ZIF con otros compuestos

ZIFs frente a MOFs

Si bien los ZIF son un subconjunto de los MOF híbridos que combinan estructuras orgánicas y metálicas para crear estructuras híbridas microporosas y cristalinas, su estructura es mucho más restringida. Al igual que los MOF, la mayoría de las propiedades de los ZIF dependen en gran medida de las propiedades de los clústeres metálicos, los ligandos y las condiciones de síntesis en las que se crearon. [ 48 ]

La mayoría de las modificaciones de ZIF hasta el momento han implicado cambiar los enlazadores — O 2 puente — aniones y ligandos basados ​​en imidazolato [ 42 ] - o combinar dos tipos de enlazadores para cambiar los ángulos de enlace o el tamaño de poro debido a limitaciones en los métodos de síntesis y producción. [ 49 ] Una gran parte de los cambios de enlazadores incluyeron agregar grupos funcionales con diversas polaridades y simetrías a los ligandos de imidazolato para alterar la capacidad de adsorción de dióxido de carbono de los ZIF sin cambiar los cationes de metales de transición. [ 50 ] Compárese esto con los MOF, que tienen un grado mucho mayor de variedad en los tipos de sus unidades de construcción.

A pesar de estas similitudes con otros MOF, los ZIF poseen propiedades significativas que distinguen a estas estructuras como particularmente aplicables a los procesos de captura de carbono. Debido a que los ZIF tienden a asemejarse a la estructura cristalina de las zeolitas, su estabilidad térmica y química es mayor que la de otros MOF, lo que les permite funcionar en un rango de temperaturas más amplio, haciéndolos adecuados para procesos químicos. [ 48 ]

Quizás la diferencia más importante radica en las propiedades hidrofóbicas y la estabilidad en agua de los ZIF. Un problema principal de las zeolitas y los MOF, hasta cierto punto, era su adsorción de agua junto con el CO₂ . El vapor de agua se encuentra frecuentemente en gases de escape ricos en carbono, y los MOF absorberían el agua, reduciendo la cantidad de CO₂ necesaria para alcanzar la saturación. [ 48 ] Los MOF también son menos estables en ambientes húmedos y ricos en oxígeno debido a la hidrólisis de los enlaces metal-oxígeno. Sin embargo, los ZIF presentan un rendimiento casi idéntico en condiciones secas y húmedas, mostrando una selectividad mucho mayor para el CO₂ sobre el agua, lo que permite al adsorbente almacenar más carbono antes de alcanzar la saturación. [ 49 ]

ZIFs frente a productos disponibles comercialmente

Incluso en comparación con otros materiales, la cualidad más atractiva de los ZIFs sigue siendo su hidrofobicidad. En comparación con los ZIFs en condiciones secas, el carbón activado mostró una capacidad de adsorción casi idéntica. [ 49 ] Sin embargo, al cambiar las condiciones a húmedas, la adsorción del carbón activado se redujo a la mitad. Al realizar estas pruebas de saturación y regeneración en estas condiciones, los ZIFs también mostraron una degradación estructural mínima o nula, lo que indica la reutilización del adsorbente. [ 49 ]

Sin embargo, los ZIF suelen ser costosos de sintetizar. Los MOF requieren métodos de síntesis con largos periodos de reacción, altas presiones y altas temperaturas, que no son fáciles de escalar. [ 48 ] Los ZIF tienden a ser más asequibles que los MOF no ZIF disponibles comercialmente.

Cuando se combinan con materiales poliméricos adsorbentes, la investigación determinó que las membranas adsorbentes híbridas de polímero-ZIF ya no siguen el límite superior del gráfico de Robeson, que es un gráfico de selectividad en función de la permeación para la separación de gases por membrana . [ 42 ]

Véase también

Referencias

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  • Caracterización de poros de ZIFs Archivado el 28/02/2018 en Wayback Machine