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Dispersión Raman

En química y física , la dispersión Raman o efecto Raman ( / ˈ r ɑː m ən / ) es la dispersión inelástica de fotones por la materia , lo que significa que hay un intercambio de e...

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En química y física , la dispersión Raman o efecto Raman ( / ˈ r ɑː m ən / ) es la dispersión inelástica de fotones por la materia , lo que significa que hay un intercambio de energía y un cambio en la dirección de la luz. Normalmente, este efecto implica que una molécula gana energía vibracional a medida que los fotones incidentes de un láser visible se desplazan a energías más bajas. Esto se denomina dispersión Stokes-Raman normal .

La luz tiene cierta probabilidad de ser dispersada por un material. Cuando los fotones se dispersan, la mayoría de ellos se dispersan elásticamente ( dispersión de Rayleigh ), de modo que los fotones dispersados ​​tienen la misma energía ( frecuencia , longitud de onda y, por lo tanto, color) que los fotones incidentes, pero en diferente dirección. La dispersión de Rayleigh suele tener una intensidad en el rango de 0,1 % a 0,01 % en relación con la de una fuente de radiación. Una fracción aún menor de los fotones dispersados ​​(alrededor de 1 en un millón) puede dispersarse inelásticamente , con los fotones dispersados ​​teniendo una energía diferente (generalmente menor) a la de los fotones incidentes; estos son fotones dispersados ​​Raman. [ 1 ] Debido a la conservación de la energía , el material gana o pierde energía en el proceso.

Los químicos y físicos aprovechan este efecto para obtener información sobre los materiales con diversos fines mediante diferentes técnicas de espectroscopia Raman . Existen muchas otras variantes de la espectroscopia Raman que permiten analizar la energía rotacional , si se utilizan muestras gaseosas, y los niveles de energía electrónica, si se emplea una fuente de rayos X , entre otras posibilidades. También se conocen técnicas más complejas que utilizan láseres pulsados , múltiples haces láser, etc.

El efecto Raman recibe su nombre del científico indio C.V. Raman , quien lo descubrió en 1928 con la ayuda de su alumno K.S. Krishnan . Raman fue galardonado con el Premio Nobel de Física de 1930 por su descubrimiento de la dispersión Raman.

Historia

Primera página de Difracción molecular de la luz (1922)
Primera página de Difracción molecular de la luz (1922)

El fenómeno de dispersión elástica de la luz, denominado dispersión de Rayleigh, en el que la luz conserva su energía, fue descrito en el siglo XIX. La intensidad de la dispersión de Rayleigh es de aproximadamente 10⁻³ a 10⁻⁴ en comparación con la intensidad de la fuente de excitación. [ 2 ] En 1908, se descubrió otra forma de dispersión elástica, denominada dispersión de Mie .

La dispersión inelástica de la luz fue predicha por Adolf Smekal en 1923 [ 3 ] y en la literatura antigua en alemán se la ha denominado efecto Smekal-Raman [ 4 ] . En 1922, el físico indio C.V. Raman publicó su trabajo sobre la "Difracción molecular de la luz", el primero de una serie de investigaciones con sus colaboradores que finalmente condujeron a su descubrimiento (el 16 de febrero de 1928) del efecto de radiación que lleva su nombre. El efecto Raman fue reportado por primera vez por Raman y su colaborador K.S. Krishnan [ 5 ] , e independientemente por Grigory Landsberg y Leonid Mandelstam , en Moscú el 21 de febrero de 1928 (5 días después de Raman y Krishnan). En la antigua Unión Soviética, la contribución de Raman siempre fue cuestionada; por lo tanto, en la literatura científica rusa el efecto se suele denominar "dispersión combinada" o "dispersión combinatoria". Raman recibió el Premio Nobel en 1930 por su trabajo sobre la dispersión de la luz. [ 6 ]

En 1998, el efecto Raman fue designado Monumento Histórico Nacional de la Química por la Sociedad Química Estadounidense en reconocimiento a su importancia como herramienta para analizar la composición de líquidos, gases y sólidos. [ 7 ]

Instrumentación

Un espectro Raman temprano del benceno publicado por Raman y Krishnan. [ 8 ]
Esquema de un montaje de espectroscopia Raman dispersiva en una configuración de retrodispersión de 180°. [ 9 ]

La espectroscopia Raman moderna casi siempre implica el uso de láseres como fuente de luz de excitación. Dado que los láseres no estuvieron disponibles hasta más de tres décadas después del descubrimiento del efecto, Raman y Krishnan utilizaron una lámpara de mercurio y placas fotográficas para registrar los espectros. [ 10 ] Los primeros espectros tardaban horas o incluso días en adquirirse debido a las débiles fuentes de luz, la escasa sensibilidad de los detectores y las débiles secciones transversales de dispersión Raman de la mayoría de los materiales. Los detectores modernos más comunes son los dispositivos de carga acoplada (CCD). Los conjuntos de fotodiodos y los tubos fotomultiplicadores eran comunes antes de la adopción de los CCD. [ 11 ]

Teoría

El siguiente texto se centra en la teoría de la dispersión Raman normal (no resonante, espontánea y vibracional) de la luz por moléculas discretas. La espectroscopia Raman de rayos X es conceptualmente similar, pero implica la excitación de niveles de energía electrónicos, en lugar de vibracionales.

Vibraciones moleculares

La dispersión Raman generalmente proporciona información sobre las vibraciones dentro de una molécula. En el caso de los gases, también se puede obtener información sobre la energía rotacional. [ 12 ] Para los sólidos, también se pueden observar modos fonónicos . [ 13 ] Los fundamentos de la absorción infrarroja con respecto a las vibraciones moleculares se aplican a la dispersión Raman, aunque las reglas de selección son diferentes.

Grados de libertad

Para cualquier molécula dada, hay un total de 3N grados de libertad , donde N es el número de átomos . Este número surge de la capacidad de cada átomo en una molécula para moverse en tres dimensiones. [ 14 ] Al tratar con moléculas, es más común considerar el movimiento de la molécula como un todo. En consecuencia, los 3N grados de libertad se dividen en movimiento molecular traslacional, rotacional y vibracional. Tres de los grados de libertad corresponden al movimiento traslacional de la molécula como un todo (a lo largo de cada una de las tres dimensiones espaciales). De manera similar, tres grados de libertad corresponden a rotaciones de la molécula alrededor del ejeincógnita{\displaystyle x},y{\displaystyle y}, yz{\displaystyle z}-ejes. Las moléculas lineales solo tienen dos rotaciones porque las rotaciones a lo largo del eje del enlace no cambian las posiciones de los átomos en la molécula. Los grados de libertad restantes corresponden a los modos vibracionales moleculares. Estos modos incluyen movimientos de estiramiento y flexión de los enlaces químicos de la molécula. Para una molécula lineal, el número de modos vibracionales es 3N - 5, mientras que para una molécula no lineal el número de modos vibracionales es 3N - 6. [ 14 ]

Energía vibracional

Se sabe que la energía vibracional molecular está cuantizada y puede modelarse utilizando la aproximación del oscilador armónico cuántico (QHO) o una expansión de Dunham cuando la anarmonicidad es importante. Los niveles de energía vibracional según el QHO son:

minorte=h(norte+12)ν=h(norte+12)12πkmetro{\displaystyle E_{n}=h\left(n+{1 \over 2}\right)\nu =h\left(n+{1 \over 2}\right){1 \over {2\pi }}{\sqrt {k \over m}}\!},

donde n es un número cuántico. Dado que las reglas de selección para la absorción Raman e infrarroja generalmente dictan que solo se observan vibraciones fundamentales, la excitación infrarroja o la excitación Raman de Stokes da como resultado un cambio de energía demi=hν=h2πkmetro{\displaystyle E=h\nu ={h \over {2\pi }}{\sqrt {k \over m}}}

El rango de energía para vibraciones está en el rango de aproximadamente 5 a 3500  cm −1 . La fracción de moléculas que ocupan un modo vibracional dado a una temperatura dada sigue una distribución de Boltzmann . Una molécula puede ser excitada a un modo vibracional superior a través de la absorción directa de un fotón de la energía apropiada, que cae en el rango de terahercios o infrarrojo. Esto constituye la base de la espectroscopia infrarroja. Alternativamente, la misma excitación vibracional puede producirse por un proceso de dispersión inelástica. Esto se llama dispersión Raman de Stokes, por analogía con el desplazamiento de Stokes en la fluorescencia descubierto por George Stokes en 1852, con emisión de luz a una longitud de onda más larga (ahora se sabe que corresponde a una energía más baja) que la luz incidente absorbida. Efectos conceptualmente similares pueden ser causados ​​por neutrones o electrones en lugar de luz. [ 15 ] Un aumento en la energía del fotón que deja la molécula en un estado de energía vibracional más bajo se llama dispersión anti-Stokes.

Dispersión Raman

La dispersión Raman se conceptualiza como un proceso que involucra un nivel de energía electrónica virtual que corresponde a la energía de los fotones láser excitadores. La absorción de un fotón excita la molécula al estado imaginario y la reemisión conduce a la dispersión Raman o Rayleigh. En los tres casos, el estado final tiene la misma energía electrónica que el estado inicial, pero es mayor en energía vibracional en el caso de la dispersión Raman Stokes, menor en el caso de la dispersión Raman anti-Stokes o igual en el caso de la dispersión Rayleigh. Normalmente, esto se piensa en términos de números de onda, dondeν~0{\displaystyle {\tilde {\nu }}_{0}}es el número de onda del láser yν~METRO{\displaystyle {\tilde {\nu }}_{M}}es el número de onda de la transición vibracional. Por lo tanto, la dispersión de Stokes da un número de onda deν~0−ν~METRO{\displaystyle {\tilde {\nu }}_{0}-{\tilde {\nu }}_{M}}mientrasν~0+ν~METRO{\textstyle {\tilde {\nu }}_{0}+{\tilde {\nu }}_{M}}Se da para el anti-Stokes. Cuando la energía del láser de excitación corresponde a una excitación electrónica real de la molécula, entonces se produce el efecto Raman de resonancia .

Un modelo basado en la física clásica puede explicar la dispersión Raman y predice un aumento en la intensidad que escala con la cuarta potencia de la frecuencia de la luz. La dispersión de la luz por una molécula está asociada con oscilaciones de un dipolo eléctrico inducido. El componente de campo eléctrico oscilante de la radiación electromagnética puede generar un dipolo inducido en una molécula que sigue el campo eléctrico alterno modulado por las vibraciones moleculares. Por lo tanto, se observan oscilaciones a la frecuencia del campo externo junto con frecuencias de batido resultantes del campo externo y vibraciones de modo normal. [ 10 ] [ 2 ]

Las diferentes posibilidades de dispersión de la luz son: dispersión de Rayleigh (sin intercambio de energía: los fotones incidentes y dispersados ​​tienen la misma energía), dispersión Raman de Stokes (el átomo o molécula absorbe energía: el fotón dispersado tiene menos energía que el fotón incidente) y dispersión Raman anti-Stokes (el átomo o molécula pierde energía: el fotón dispersado tiene más energía que el fotón incidente).

El espectro de los fotones dispersados ​​se denomina espectro Raman . Muestra la intensidad de la luz dispersada en función de su diferencia de frecuencia Δν con respecto a los fotones incidentes, más comúnmente conocida como desplazamiento Raman. Las posiciones de los picos Stokes y anti-Stokes correspondientes forman un patrón simétrico alrededor de la línea Rayleigh Δν=0 . Los desplazamientos de frecuencia son simétricos porque corresponden a la diferencia de energía entre los mismos estados resonantes superior e inferior. Sin embargo, las intensidades de los pares de características suelen ser diferentes. Dependen de las poblaciones de los estados iniciales del material, que a su vez dependen de la temperatura. En equilibrio termodinámico , el estado inferior estará más poblado que el estado superior. Por lo tanto, la tasa de transiciones del estado inferior más poblado al estado superior (transiciones Stokes) será mayor que en la dirección opuesta (transiciones anti-Stokes). En consecuencia, los picos de dispersión Stokes son más intensos que los picos de dispersión anti-Stokes. Su relación depende de la temperatura y, por lo tanto, puede utilizarse para medirla:

IStokesIanti-Stokes=(ν~0−ν~METRO)4(ν~0+ν~METRO)4exp⁡(hdoν~METROkBT){\displaystyle {\frac {I_{\text{Stokes}}}{I_{\text{anti-Stokes}}}}={\frac {({\tilde {\nu }}_{0}-{\tilde {\nu }}_{M})^{4}}{({\tilde {\nu }}_{0}+{\tilde {\nu }}_{M})^{4}}}\exp \left({\frac {hc\,{\tilde {\nu }}_{M}}{k_{B}T}}\right)}

Reglas de selección

A diferencia de la espectroscopia IR, donde se requiere un cambio en el momento dipolar para que se produzca la excitación vibracional, la dispersión Raman requiere un cambio en la polarizabilidad. Una transición Raman de un estado a otro solo es posible si la polarizabilidad molecular de esos estados es diferente. Para una vibración, esto significa que la derivada de la polarizabilidad con respecto a la coordenada normal asociada a la vibración es distinta de cero.∂α∂Q≠0{\displaystyle {\frac {\partial \alpha }{\partial Q}}\neq 0}En general, un modo normal es activo en Raman si se transforma con la misma simetría de las formas cuadráticas.(incógnita2,y2,z2,incógnitay,incógnitaz,yz){\displaystyle (x^{2},y^{2},z^{2},xy,xz,yz)}, que se puede verificar a partir de la tabla de caracteres del grupo puntual de la molécula. Al igual que con la espectroscopia IR, solo se detectan excitaciones fundamentales (Δν=±1{\displaystyle \Delta \nu =\pm 1}) están permitidos según el QHO. Sin embargo, hay muchos casos en los que se observan sobretonos. La regla de exclusión mutua , que establece que los modos vibracionales no pueden ser activos tanto en IR como en Raman, se aplica a ciertas moléculas.

Las reglas de selección específicas establecen que las transiciones rotacionales permitidas son:ΔJ=±2{\displaystyle \Delta J=\pm 2}, dóndeJ{\displaystyle J}es el estado rotacional. Esto generalmente solo es relevante para moléculas en fase gaseosa donde los anchos de línea Raman son lo suficientemente pequeños como para que se puedan resolver las transiciones rotacionales.

Una regla de selección relevante solo para materiales sólidos ordenados establece que solo los fonones con ángulo de fase cero pueden observarse mediante IR y Raman, excepto cuando se manifiesta el confinamiento de fonones . [ 13 ]

Simetría y polarización

El monitoreo de la polarización de los fotones dispersos es útil para comprender las conexiones entre la simetría molecular y la actividad Raman, lo que puede ayudar a asignar picos en los espectros Raman. [ 16 ] La luz polarizada en una sola dirección solo da acceso a algunos modos activos Raman, pero al rotar la polarización se accede a otros modos. Cada modo se separa según su simetría. [ 17 ]

La simetría de un modo vibracional se deduce de la relación de despolarización ρ , que es la relación entre la dispersión Raman con polarización ortogonal al láser incidente y la dispersión Raman con la misma polarización que el láser incidente:ρ=IrItú{\displaystyle \rho ={\frac {I_{r}}{I_{u}}}}AquíIr{\displaystyle I_{r}}es la intensidad de la dispersión Raman cuando el analizador se gira 90 grados con respecto al eje de polarización de la luz incidente, yItú{\displaystyle I_{u}}la intensidad de la dispersión Raman cuando el analizador está alineado con la polarización del láser incidente. [ 18 ] Cuando la luz polarizada interactúa con una molécula, la distorsiona, lo que induce un efecto igual y opuesto en la onda plana, provocando que gire por la diferencia entre la orientación de la molécula y el ángulo de polarización de la onda luminosa. Siρ≥34{\displaystyle \rho \geq {\frac {3}{4}}}, entonces las vibraciones a esa frecuencia están despolarizadas ; es decir, no son totalmente simétricas. [ 19 ] [ 18 ]

Dispersión Raman estimulada y amplificación Raman

El proceso de dispersión Raman descrito anteriormente se produce de forma espontánea; es decir, en intervalos de tiempo aleatorios, uno de los muchos fotones incidentes es dispersado por el material. Este proceso se denomina, por tanto, dispersión Raman espontánea .

Por otro lado, la dispersión Raman estimulada puede ocurrir cuando algunos fotones Stokes se han generado previamente por dispersión Raman espontánea (y de alguna manera se les obliga a permanecer en el material), o cuando se inyectan deliberadamente fotones Stokes ("luz de señal") junto con la luz original ("luz de bombeo"). En ese caso, la tasa total de dispersión Raman aumenta más allá de la de la dispersión Raman espontánea: los fotones de bombeo se convierten más rápidamente en fotones Stokes adicionales. Cuantos más fotones Stokes estén presentes, más rápido se añadirán. En efecto, esto amplifica la luz Stokes en presencia de la luz de bombeo, lo cual se aprovecha en amplificadores Raman y láseres Raman .

La dispersión Raman estimulada es un efecto óptico no lineal .

Requisito de coherencia espacial

Supongamos que la distancia entre dos puntos A y B de un haz de excitación es x . Generalmente, como la frecuencia de excitación no es igual a la frecuencia Raman dispersada, las longitudes de onda relativas correspondientes λ y λ ' no son iguales. Por lo tanto, aparece un desfase Θ = 2πx (1/ λ − 1/ λ ') . Para Θ = π , las amplitudes dispersadas son opuestas, por lo que el haz Raman dispersado permanece débil.

  • Un cruce de los haces puede limitar la trayectoria x .

Se pueden utilizar varios trucos para obtener una mayor amplitud:

  • En un cristal ópticamente anisotrópico, un rayo de luz puede tener dos modos de propagación con polarizaciones e índices de refracción diferentes. Si la energía se puede transferir entre estos modos mediante una resonancia cuadrupolar (Raman), las fases permanecen coherentes a lo largo de todo el recorrido, y la transferencia de energía puede ser grande. Se trata de una generación paramétrica óptica .
  • La luz puede ser pulsada, de modo que no aparezcan pulsaciones. En la dispersión Raman estimulada impulsiva (ISRS), [ 20 ] [ 21 ] [ 22 ] [ 23 ] la duración de los pulsos debe ser menor que todas las constantes de tiempo relevantes. [ 24 ] La interferencia de la luz Raman y la luz incidente es demasiado corta para permitir pulsaciones, de modo que produce un desplazamiento de frecuencia aproximadamente, en las mejores condiciones, inversamente proporcional al cubo de la duración del pulso.

En los laboratorios, deben utilizarse pulsos láser de femtosegundos, ya que la dispersión Raman inelástica profunda (ISRS) se debilita considerablemente si los pulsos son demasiado largos. Por lo tanto, la ISRS no puede observarse utilizando pulsos de nanosegundos que generan luz ordinaria incoherente en el tiempo.

Efecto Raman inverso

El efecto Raman inverso es una forma de dispersión Raman observada por primera vez por W. J. Jones y Boris P. Stoicheff . En ciertas circunstancias, la dispersión Stokes puede superar a la dispersión anti-Stokes; en estos casos, se observa que el continuo (al salir del material) presenta una línea de absorción (una disminución de la intensidad) en ν L + ν M. Este fenómeno se conoce como efecto Raman inverso ; su aplicación se denomina espectroscopia Raman inversa , y el registro del continuo se denomina espectro Raman inverso .

En la descripción original del efecto Raman inverso, [ 25 ] los autores analizan tanto la absorción de un continuo de frecuencias más altas como la absorción de un continuo de frecuencias más bajas. Señalan que la absorción de un continuo de frecuencias más bajas no se observará si la frecuencia Raman del material es de origen vibracional y si el material se encuentra en equilibrio térmico .

Generación de supercontinuo

Para láseres de onda continua (CW) de alta intensidad, la dispersión Raman estimulada puede utilizarse para producir un supercontinuo de banda ancha . Este proceso también puede considerarse un caso especial de mezcla de cuatro ondas , en el que las frecuencias de los dos fotones incidentes son iguales y los espectros emitidos se encuentran en dos bandas separadas de la luz incidente por las energías de los fonones . El espectro Raman inicial se construye mediante emisión espontánea y se amplifica posteriormente. A altos niveles de bombeo en fibras largas, se pueden generar espectros Raman de orden superior utilizando el espectro Raman como nuevo punto de partida, construyendo así una cadena de nuevos espectros con amplitud decreciente. La desventaja del ruido intrínseco debido al proceso espontáneo inicial puede superarse mediante la introducción de un espectro inicial o incluso utilizando un bucle de retroalimentación, como en un resonador, para estabilizar el proceso. Dado que esta tecnología se integra fácilmente en el campo de los láseres de fibra, que evoluciona rápidamente , y existe demanda de fuentes de luz transversales coherentes de alta intensidad (por ejemplo, para telecomunicaciones de banda ancha y aplicaciones de imagen), la amplificación Raman y la generación de espectro podrían utilizarse ampliamente en un futuro próximo.

Aplicaciones

La espectroscopia Raman emplea el efecto Raman para el análisis de sustancias. El espectro de la luz dispersada por Raman depende de los componentes moleculares presentes y su estado, lo que permite utilizarlo para la identificación y el análisis de materiales. La espectroscopia Raman se utiliza para analizar una amplia gama de materiales, incluyendo gases, líquidos y sólidos. Materiales altamente complejos, como organismos biológicos y tejido humano [ 26 ] , también pueden analizarse mediante espectroscopia Raman.

En el caso de los materiales sólidos, la dispersión Raman se utiliza como herramienta para detectar excitaciones de fonones y magnones de alta frecuencia .

El lidar Raman se utiliza en física atmosférica para medir el coeficiente de extinción atmosférica y la distribución vertical del vapor de agua.

Debido a su naturaleza selectiva en velocidad, la transición Raman estimulada es útil para enfriar átomos. [ 27 ] También permite la construcción de interferómetros atómicos al proporcionar un impulso de momento bien definido. [ 28 ] Las transiciones Raman estimuladas también se utilizan ampliamente para manipular los niveles de energía de un ion atrapado y, por lo tanto, los estados base de los cúbits .

La espectroscopia Raman se puede utilizar para determinar la constante de fuerza y ​​la longitud de enlace de moléculas que no tienen un espectro de absorción infrarroja .

La amplificación Raman se utiliza en amplificadores ópticos .

El efecto Raman también interviene en la aparición del cielo azul (véase Dispersión de Rayleigh : «La dispersión de Rayleigh del nitrógeno y el oxígeno moleculares en la atmósfera incluye la dispersión elástica, así como la contribución inelástica de la dispersión Raman rotacional en el aire»).

La espectroscopia Raman se ha utilizado para obtener imágenes químicas de moléculas pequeñas, como los ácidos nucleicos , en sistemas biológicos mediante una etiqueta vibracional. [ 29 ]

Véase también

Referencias

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  29. ↑ Wei, Lu; Hu, Fanghao; Chen, Zhixing; Shen, Yihui; Zhang, Luyuan; Min, Wei (16 de agosto de 2016). "Imágenes químicas bioortogonales de células vivas: microscopía de dispersión Raman estimulada de sondas vibracionales" . Accounts of Chemical Research . 49 (8): 1494– 1502. doi : 10.1021/acs.accounts.6b00210 . ISSN 0001-4842 . PMC 5704954. PMID 27486796 .   

Lecturas adicionales

  • Klingshirn, Claus F. (2012). Óptica de semiconductores . Textos de posgrado en física. Bibcode : 2012seop.book.....K . doi : 10.1007/978-3-642-28362-8 . ISBN 978-3-642-28361-1.
  • Explicación de la sección Hiperfísica en Astronomía de gsu.edu
  • El profesor RW Wood demuestra el nuevo "efecto Raman" en física ( Scientific American, diciembre de 1930).